Verlag des Forschungszentrums Jülich

JUEL-4271
Spahn, Ingo
Radiochemical Studies Related to the Development of New Production Routes of Some Diagnostic and Therapeutic Radionuclides
132 S., 2008

Es wurden Reaktionswirkungsquerschnitte gemessen, die für die Entwicklung neuer Produktionswege der therapeutischen und diagnostischen Radionuklide ³²P, ⁷¹As, ⁷²As, ⁷³As, ⁷⁴As, ⁸²Sr, ⁹⁰Y, ¹⁵³Sm und ¹⁶⁹Yb von Interesse sind. Zur Produktion von n.c.a. ⁷³Se wurden Versuche mit einem neuen Target-Material durchgeführt.
Die integralen Wirkungsquerschnitte der ^natS(n,p)³²P-, ^natZr(n,p)⁹⁰Y- und ^natEu(n,p)¹⁵³Sm-Reaktionen in einem 14 MeV d(Be)-Neutronenfeld wurden gemessen. Das Neutronenspektrum wurde mit Hilfe der „multiple-foil-activation“ - Technik und dem Computerprogramm SULSA charakterisiert. Bereits existierende Wirkungsquerschnitte konnten innerhalb einer Unsicherheit von 10 – 15 % validiert werden, wodurch die für diese Prozesse empfohlenen Anregungsfunktionen bestätigt werden konnten. Aufgrund der gemessenen Daten wurde gefolgert, dass zur Produktion von ³²P, ⁹⁰Y und ¹⁵³Sm über die (n,p)-Reaktion eine intensitätsreiche Quelle schneller, spektraler Neutronen (z,B. Spallation oder Fusion) besser geeignet wäre.
Im Bereich höherer Massen wurden protonen- und a-teilcheninduzierte Reaktionen als alternative Produktionswege von ¹⁵³Sm und ¹⁶⁹Yb untersucht. Der ^natNd(α,n)¹⁵³Sm-Prozess im Energiebereich von 10 bis 26.5 MeV wurde in dieser Arbeit erstmalig untersucht. Die mögliche Produktionsausbeute beläuft sich auf ca. 2 GBq an ¹⁵³Sm. Die Anregungsfunktion der ¹⁶⁹Tm(p,n)¹⁶⁹Yb-Reaktion konnte im Bereich von der Reaktionsschwelle bis zu 45 MeV ermittelt und in guter Übereinstimmung mit den Ergebnissen des ALICI-IPPE-Rechenkodes verglichen werden. Die mögliche Produktionsausbeute ist geringer als bei der konventionellen Produktion über die (n, γ)-Reaktion am Reaktor, jedoch liegt das produzierte ¹⁶⁹Yb in trägerfreier Form vor.
Weitere Reaktionswirkungsquerschnitte wurden bezüglich der Produktion von ⁷¹As, ⁷²As, ⁷³As und ⁷⁴As über die ^natGe(p,xn)-Reaktionen gemessen, und die Ergebnisse wurden mit denen der ALICE-IPPE-Berechnungen verglichen. Die möglichen Ausbeuten und potentiellen Verunreinigungen der Reaktionen wurden berechnet. Zur genaueren Bestimmung der individuellen Reaktionskanäle des ^natGe(p,xn)⁷¹As- Prozesses wurden erste Experimente mit angereichertem ⁷²Ge durchgeführt.
Zur Standardisierung und Validierung der ⁸²Sr-Produktionsdaten über die ^natRb(p,xn)- Reaktion wurden die Wirkungsquerschnitte zur Bildung des langlebigeren Nebenproduktes ⁸⁵Sr im bisher noch lückenhaften Energiebereich von 25 bis 45 MeV gemessen. Die integralen Ausbeuten wurden berechnet und die besten Produktionsbedingungen ermittelt.
Vorbereitende Versuche zur Produktion von n.c.a. ⁷³Se über die ⁷⁵As(p,3n)-Reaktion wurden unter Verwendung von AlAs als neuem Target-Material durchgeführt. Es wurden Produktionsausbeuten bestimmt und erste Tests zur radiochemischen Trennung des n.c.a. Radioselens durchgeführt.

Nuclear reaction cross section measurements were done in connection with the development of new production routes of the therapeutic and diagnostic radionuclides ³²P, ⁷¹As, ⁷²As, ⁷³As, ⁷⁴As, ⁸²Sr, ⁹⁰Y, ¹⁵³Sm and ¹⁶⁹Yb. Investigations on the production of n.c.a. ⁷³Se using novel targetry were also performed.
Integral cross sections were measured for the ^natS(n,p)³²P, ^natZr(n,p)⁹⁰Y and ^natEu(n,p)¹⁵³Sm reactions using a 14 MeV d(Be) neutron field. The neutron spectrum was characterised using multiple foil activation and the code SULSA. Existing cross section data were validated within 10 - 15 %, thereby substantiating earlier evaluated and recommended excitation functions of the investigated reactions. It is inferred that for production of radionuclides via the (n,p) reaction, a fast neutron spectral source (e.g. spallation or fusion) would be better suited than a fission reactor.
Proton and α-particle induced reactions were investigated in the high-mass area for the production of ¹⁵³Sm and ¹⁶⁹Yb via alternative routes. Measurements were done for the first time on the ^natNd(α,n)¹⁵³Sm process over the energy range of 10 to 26.5 MeV and the possible production yield of ¹⁵³Sm amounts to 2 GBq. The excitation function of the ¹⁶⁹Tm(p,n)¹⁶⁹Yb reaction was determined over the energy range from threshold to 45 MeV and compared with the results of nuclear model calculation based on the ALICE-IPPE code. A good agreement was found. The calculated possible production yields are lower than those via the conventional (n,γ) production route, but the produced ¹⁵³Sm and ¹⁶⁹Yb are in no-carrier-added form.
Cross sections were also measured with regard to the production of ⁷¹As, ⁷²As, ⁷³As and ⁷⁴As via the ^natGe(p,xn) processes and the results were compared with those from the ALICE-IPPE calculations. Possible yields were calculated together with potential impurities. The various processes contributing to the formation of ⁷¹As in the irradiation of ^natGe were analysed by performing some additional measurements on enriched ⁷²Ge.
For the standardisation and validation of data for the production of ⁸²Sr via the ^natRb(p,xn) process, cross section measurements on the formation of the long-lived impurity ⁸⁵Sr were done over the energy range of 25 to 45 MeV, a range where a gap still existed. Integral yields were calculated, allowing for an evaluation of the best production conditions of ⁸²Sr.
Preliminary studies on the production of n.c.a. ⁷³Se via the ⁷⁵As(p,xn) reaction using AlAs as a novel target material were also carried out. Thick target yields were determined and first tests on the radiochemical separation of n.c.a. radioselenium from the target were performed.

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