Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4266
Ziel dieser Arbeit ist es, die für die Verringerung der Permittivität verantwortlichen extrinsischen Einflüsse
zu identifizieren und eliminieren sowie weitere intrinsische Beiträge zu untersuchen. Hierzu werden
Probekondensatoren hergestellt, die aufgrund ihres einkristallinen epitaktischen Schichtwachstums eine
nahezu defektfreie Kristallstruktur besitzen, und so direkte Rückschlüsse auf intrinsische Beiträge zum
Phänomen der verringerten Permittivitäten zulassen. Anhand von temperaturabhängigen Messungen von
Kapazität und Polarisation lassen sich Informationen über den schichtdickenabhängigen ferroelektrischen
Phasenübergang sowie die aus dem dead-layer Modell abgeleiteten Größen „Interfacekapazität“ und
„Bulkpermittivität“ gewinnen. Die experimentell ermittelten Werte werden im Rahmen einer theoretischen
Diskussion und durch Erweiterung der Landau-Ginzburg-Devonshire Theorie zum ferroelektrischen
Phasenübergang diskutiert. Hierzu wird neben dem Einfluss der Gitterfehlanpassung und den daraus
resultierenden Verzerrungen auch der Beitrag des depolarisierenden Feldes diskutiert, so dass sowohl die
Verschiebung der ferroelektrischen Phasenübergangstemperatur als auch die Temperaturabhängigkeit der
Interfacekapazität besser verstanden werden können.
Bei der Untersuchung von Kondensatoren mit SrRuO3 (SRO) als oberer Elektrode kann eine exzellente
epitaktische Grenzfläche zwischen Dielektrikum und Elektrode nachgewiesen werden. An diesen Proben
liegt eine starke Abhängigkeit der gemessenen Permittivität von der Amplitude des verwendeten
Kleinsignalanregungssignals vor, wohingegen Proben mit Pt als oberer Elektrode diese Abhängigkeit nicht
aufweisen. Die Ursache für dieses Verhalten kann über eine generelle Koexistenz von relaxor- und
ferroelektrischen Eigenschaften in den BST-Proben erklärt werden, die im Fall der Pt-Proben jedoch
aufgrund der schlechteren Grenzfläche zwischen Pt und BST kaum in Erscheinung tritt.
Investigations of samples with an SrRuO3 (SRO) upper electrode reveal excellent epitaxial interfaces
between dielectric and electrodes. However, these samples show a strong dependence of the permittivity on
the amplitude of the incorporated small signal excitation voltage, whereas this behavior cannot be found on
samples wit Pt upper electrode. The reason for this peculiarity might be explained with a general coexistence
of relaxor- and ferroelectric properties in the BST samples, which in case of Pt electrodes is
suppressed by the considerably deteriorated interface between BST and Pt.
Plonka, Rafael
Impact of the interface on the paraelectric-to-ferroelectric phase transition in epitaxial BaSrTiO3 thin film capacitors
X, 116 S., 2008
Immer höhere Speicherdichten im Bereich des sog. Dynamic Random Access Memory (DRAM) führen
dazu, dass die Fläche der verwendeten Speicherkondensatoren drastisch reduziert werden muss. Damit
einhergehend müssen die Schichtdicken des Dielektrikums im gleichen Maße verringert werden. Bei den
derzeit verwendeten dielektrischen Materialien mit einer relativen Permittivität εr
von ca. 10-25 liegen die
hierfür erforderlichen Schichtdicken im Bereich weit unter 100 nm, was zu einer drastischen Zunahme der
Selbstentladung der Kondensatoren führt. Alternative Materialien mit deutlich höherem εr sind die
sogenannten Perowskite, die je nach Zusammensetzung eine theoretische Erhöhung der Speicherdichte
etwa um den Faktor 20-50 gegenüber heute verwendeten Materialien zulassen. Bei dem am häufigsten in
diesem Zusammenhang untersuchten Material BaSrTiO3 (BST) ist jedoch eine Verringerung von εr bei
Dünnschichten (kleiner 200 nm) beobachtet worden, welche mit dem sogenannten „dead-layer“ Modell
erklärt wird: Hier wird vereinfachend angenommen, dass im Bereich der Grenzschicht zwischen
Dielektrikum und Elektrode eine dünne Schicht mit verringerter Permittivität existiert, welche die effektive
Permittivität der Struktur verringert.
The ever increasing memory densities of the so called Dynamic Random Access Memory (DRAM) lead to
a drastic reduction of the area of the incorporated storage capacitors. As a consequence, the film thickness
of the used dielectrics has to be decreased in a similar way. When considering state-of-the-art dielectrics
showing a relative permittivity er of around 10-25, the necessary thicknesses are well below 100 nm, which
leads to a drastic increase of the self-discharge in the capacitors. Alternative materials that display much
higher permittivity values are the so called perovskites, which depending on their composition allow a
theoretical increase of the memory density about a factor of 20-50, compared to standard materials.
Investigations on BaSrTiO3 (BST) as the most intensively studied material in this context however
revealed, that the permittivity is strongly suppressed when dealing with thin films (below 200 nm). This
behavior is often tried to explain using the so called “dead-layer” model, which assumes a thin layer with
reduced permittivity at the electrode/dielectric interface, resulting in an overall decrease of the measurable
permittivity.
The goal of this thesis is to identify and eliminate the extrinsic influences responsible for the observed
decrease of the permittivity, as well as to examine additional intrinsic effects. For this purpose, capacitor
samples are fabricated, which due to their epitaxial single-crystalline film growth show a crystal structure
nearly free of any defects, thus allowing to gain further insight into the phenomenon of the reduced
permittivity. Electrical analysis from temperature dependent measurements of capacitance and polarization
give additional information about the thickness dependent ferroelectric phase transition as well as the
values of “interface capacitance” and “bulk permittivity” derived from the dead-layer model. The
experimentally achieved values are discussed theoretically using the approach of a modified Landau-
Ginzburg-Devonshire theory of the ferroelectric phase transition. In addition to the influence of the misfit
dislocation and its contribution to the strain in the films, also an impact of the depolarizing field will be
considered, such that the shift of the phase transition temperature as well as the temperature dependence of
the interface capacitance can explained more accurate.
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