Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4180
Titov, Maxim
Characterisation and final disposal behaviour of thoria-based fuel kernels in aqueous phases
154 S., 2005
Charakterisierung und Endlagerverhalten von
(Th,U)-Mischoxidbrennstoffkernen im wässrigen Phasen
Während der Betriebszeit sind in den zwei deutschen Hochtemperaturreaktoren (AVR und THTR) ca.
eine Million abgebrannte Brennelemente angefallen. Als Brennstoff wurde vorwiegend ein
Thoriumuranmischoxid verwendet, aber auch reines Uranoxid sowie karbidische Brennstoffe wurden
getestet. Eine Entsorgungsmöglichkeit für die abgebrannten HTR-Brennelemente ist die direkte
Endlagerung in tiefen geologischen Formationen. Für die Langzeitsicherheitsbewertung der
Endlagerung müssen die Eigenschaften der Kernbrennstoffkerne und vor allem das Auslaugverhalten
in wässrigen Phasen bekannt sein.
Im Rahmen dieser Arbeit wurde das Verhalten von unbestrahlten ThO2-, (Th0.906,U0.094)
O2-, (Th0.834,U0.166)O2- sowie UO2
-Brennstoffkernen untersucht. Die Zusammensetzung, Kristallstruktur
und Oberfläschenbeschaffenheit der Kerne wurde mit traditionellen Methoden bestimmt. Außerdem
wurde eine neue Prüfmethode entwickelt, um die mechanischen Eigenschaften von keramischen
Kernen zu bestimmen. Sie wurde erfolgreich zur Untersuchung der mechanischen Stabilität der Kerne
bzw. deren Veränderung durch Kontakt mit aquatischen Phasen eingesetzt.
Die Auslaugung der auf Thoriumdioxid basierten Kerne und Pulvern wurde in endlagerrelevanten
Salzlaugen sowie künstlichen Wässern bestimmt. Dabei wurde der Einfluss verschiedener
experimenteller Parameter auf die Auslaugstabilität der Kerne untersucht. Die Versuche zeigten, dass
die auf Thoriumdioxid basierten Brennstoffkerne eine hohe chemische Stabilität aufweisen. Sowohl
oxidirende Bedinungen als auch Radiolyseproducte hatten keinen Einfluss auf die Auslaugstabilität.
Die Auflösungsrate der auf Thoriumdioxid basierten Materialien war mehrere Größenordnungen
geringer als die der UO2-Brennstoffkerne. Die Lebenszeit eines unversehrten (Th,U)O2 Kerns wurde
unter aggressiven Bedingungen der Salzendlagerung ungefähr ein hundert tausend Jahre geschätzt. Die
Bedeutung der Korngrenzenqualität auf der Auslaugungstabilität wurde demonstriert. Numerische
Simulationen mittels Monte Carlo Rechnungen wurden durchgeführt, um die Auslaugergebnisse zu
erklären.
Characterisation and final disposal behaviour of
thoria-based fuel kernels in aqueous phases
Two high-temperature reactors (AVR and THTR) operated in Germany have produced about 1 million
spent fuel elements. The nuclear fuel in these reactors consists mainly of thorium-uranium mixed oxides,
but also pure uranium dioxide and carbide fuels were tested. One of the possible solutions of utilising
spent HTR fuel is the direct disposal in deep geological formations. Under such circumstances,
the properties of fuel kernels, and especially their leaching behaviour in aqueous phases, have to be
investigated for safety assessments of the final repository.
In the present work, unirradiated ThO2, (Th0.906,U0.094)O2,
(Th0.834,U0.166)O2 and UO2 fuel kernels were
investigated. The composition, crystal structure and surface of the kernels were investigated by traditional
methods. Furthermore, a new method was developed for testing the mechanical properties of
ceramic kernels. The method was successfully used for the examination of mechanical properties of
oxide kernels and for monitoring their evolution during contact with aqueous phases.
The leaching behaviour of thoria-based oxide kernels and powders was investigated in repositoryrelevant
salt solutions, as well as in artificial leachates. The influence of different experimental parameters
on the kernel leaching stability was investigated. It was shown that thoria-based fuel kernels
possess high chemical stability and are indifferent to presence of oxidative and radiolytic species in
solution. The dissolution rate of thoria-based materials is typically several orders of magnitude lower
than of conventional UO2 fuel kernels. The life time of a single intact (Th,U)O2 kernel under aggressive
conditions of salt repository was estimated as about hundred thousand years. The importance of
grain boundary quality on the leaching stability was demonstrated. Numerical Monte Carlo simulations
were performed in order to explain the results of leaching experiments.
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