Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4160
Toenges-Schuller, Nicola
Globale Verteilungsmuster anthropogener Stickoxidemissionen
VIII, 141 S., 2005
Stickoxide (NOx, NO+NO2) spielen eine wichtige Rolle in der troposphaerischen Chemie, zum Beispiel als Vorlaeufersubstanz fuer Ozon. Ihre Verteilung wird mit globalen Chemie–Transport–Modellen untersucht; diese benoetigen Emissionsdaten als Eingabedateien. Ein weit verbreitetes Emissionskataster ist die EDGAR– Datenbank, in der anthropogene Emissionen auf Basis von Wirtschaftsdaten der einzelnen Laender abgeschaetzt werden, und die große Unsicherheiten enthaelt.
In dieser Arbeit werden neben dem EDGAR–Kataster Satellitendaten verwendet, um die geographischen Verteilungsmuster anthropogener Stickoxidquellen abzuschaetzen. Wegen der kurzen troposphaerischen Lebensdauer von NOx (˜ 1 Tag) korrelieren die Quellfelder raeumlich gut mit der troposphaerischen NO2– Verteilung, deshalb koennen ueber den durch anthropogene Emissionen dominierten Gebieten die Messungen des Satelliteninstrumentes GOME der troposphaerischen NO2–Saeulendichtefelder als Proxy fuer die anthropogenen Emissionen dienen. Hier werden zwei GOME–Auswertungen verwendet, eine von Richter & Burrows (IUP Bremen) und eine von Leue et al. (IUP Heidelberg). Als weiteres Proxy dienen in dieser Arbeit kalibrierte Satellitenmessungen der Lichter der Welt bei Nacht des OLS (Operational Linescan System, Defense Meteorological Satellite Program, NGDC).
Im Rahmen dieser Arbeit wird ein Verfahren entwickelt, dass es erlaubt, mit Hilfe der raeumlichen Korrelationskoeffizienten mindestens dreier Felder, deren Fehler als unabhaengig angenommen werden koennen, auf die Musterfehler dieser Felder zu schließen (Korrelations–Fehleranalyse). Der Musterfehler wird hier definiert als das Verhaeltnis der Varianz des in einem Feld enthaltenen Fehlerfeldes zur Gesamtvarianz dieses Feldes.
Zunaechst wird die Korrelations–Fehleranalyse auf die Jahresmittelwerte von vier NO2–Saeulendichtefeldern ueber den durch anthropogene Emissionen dominierten Gebieten angewandt: Die beiden GOME–Auswertungen und zwei Modellrechnungen mit dem globalen Chemie–Transport–Modell MOZART. Die erste der Modellrechnungen wurde mit den auf EDGAR basierenden Standardemissionen des Modells durchgefuehrt, in der zweiten wurden die anthropogenen NOx-Emissionen durch eine auf den Satellitenaufahmen der Lichter der Welt bei Nacht basierende Quelle ersetzt. Da weder die Fehler der beiden GOME–Auswertungen (dasselbe Instrument, aehnliche Auswertungsalgorithmen) noch die Fehler der beiden Modellrechnungen (beide mit MOZART gerechnet) unabhaengig sind, koennen fuer die Saeulendichtefelder nur Fehlerbereiche angegeben werden. Die Musterfehler der beiden Modellrechnungen liegen jeweils zwischen 18% und 50%, der Musterfehler der GOME–Auswertung von Richter & Burrows liegt zwischen 0% und 39% und der der GOME–Auswertung von Leue et al. zwischen 26% und 55%.
Bei einer Betrachtung der Emissionsfelder stehen mit EDGAR, OLS und GOME drei unabhaengige Quellen fuer die Korrelations–Fehleranalyse zur Verfuegung. Um den ungerichteten Transport zumindest teilweise auszugleichen, werden die GOME–Felder einer Entfaltung und einer Potenzierung unterzogen; dies schaerft die Muster der dann als Quellfelder interpretierten Satellitenmessungen. Wenn vor der Fehleranalyse Ausreißer in den Quellfeldern eliminiert werden, lauten die hier bestimmten Musterfehler fuer die vier Emissionsfelder: EDGAR anthropogen: (27±5)%, Lichterquelle: (26±5)%, NOx-Quelle GOME Richter: (33±5)% und NOx–Quelle GOME Leue: (45 ± 5)%. Fuer EDGAR lagen bislang nur grobe Fehlerschaetzungen vor; die Fehlerangaben fuer die Satellitenfelder koennen dazu beitragen, die Auswertungsalgorithmen zu verbessern.
Schließlich werden die vier Quellfelder so zu einem neuen Feld kombiniert, dass der Musterfehler dieses Kombinationsfeldes minimal wird. Unter der Annahme, dass die in dem durch anthropogene Emissionen dominierten Gebiet bestimmten Musterfehler auch in den uebrigen Regionen gelten, kann eine flaechendeckende anthropogene NOx–Emissionsquelle konstruiert werden: In den biogen dominierten Gebieten werden nur die anthropogenen EDGAR–Emissionen und die Lichterquelle kombiniert; in den anthropogen dominierten Gebieten nach Moeglichkeit alle vier Felder, an Gitterpunkten, an denen ein oder zwei Felder Ausreißer aufweisen oder nicht definiert sind, nur die jeweils anderen Felder. Der Musterfehler dieser Kombinationsquelle betraegt (15 ± 2)%, was eine deutliche Reduktion gegen ueber den Fehlern der Ursprungsfelder darstellt.
Das so kombinierte Quellfeld ist nur bis auf einen konstanten Offset und einen konstanten Faktor bestimmt, da durch das Kombinationsverfahren nur das Muster des Feldes eindeutig festgelegt wird. Offset und Faktor werden hier relativ zur anthropogenen Quelle des EDGAR–Katasters bestimmt. Mit dem damit vollstaendig bestimmten Quellfeld wird eine MOZART–Modellrechnung durchgef uehrt. Die raeumliche Korrelation des Jahresmittelwertes des troposphaerischen NO2–Saeulendichtefeldes dieser Modellrechnung mit beiden GOME–Auswertungen ist besser als die der urspruenglichen Modellrechnungen mit der EDGAR- oder der Lichterquelle.
Global distribution pattern of anthropogenic nitrogen
oxide emissions: Comparison and integration
of tropospheric satellite observations and model
calculations
Nitrogen oxide (NOx, NO+NO2) plays a key role in tropospheric chemistry, for
example as an important precursor of ozone. Its distribution is studied with global
chemistry transport models, which need surface emission data as input. A
widely-used emission inventory is the EDGAR database, where the anthropogenic
emissions are estimated using economic data of the individual countries. This
database contains large and mostly unknown uncertainties.
In this thesis, satellite data are used in addition to EDGAR to estimate the
geographical distribution pattern of anthropogenic NOx emissions. Due to the
short tropospheric lifetime of NOx ((≈ 1 day), its global distribution is highly
correlated to the distribution of the emissions, which allows using measurements
of tropospheric NO2 column densities by the satellite instrument GOME as a
proxy for anthropogenic emissions in the areas dominated by those emissions.
Two GOME evaluations are used in this thesis, one done by Richter & Burrows
(IUP Bremen) and one done by Leue et al. (IUP Heidelberg). As yet another proxy
for anthropogenic emissions, calibrated satellite measurements of the nighttime
lights of the world (Operational Linescan System (OLS), Defense Meteorological
Satellite Program, NGDC) are used.
Within this thesis, a method is developed to calculate pattern errors using the
correlation coefficients of at least three fields with independent errors (correlation
error analysis). The pattern error of a field is defined here as the ratio of the
variance of the error contained in that field to the variance of the total field.
At first, the correlation error analysis is applied to the annual mean values of
four NO2 column density fields in those areas dominated by anthropogenic emissions:
Two GOME evaluations and two model calculations done with the global
chemistry transport model MOZART. The first model calculation was done using
the model’s standard emission fields which are based on the EDGAR database;
in the second calculation, the anthropogenic NOx emissions were replaced by a
source based on the satellite images of the nighttime lights of the world. Since
neither the errors of the two GOME evaluations (same instrument, similar evaluation algorithms) nor the errors of the two model calculations (done by the same
model) are independent, only error ranges can be given for the column density
fields: The pattern errors of the two model calculations range from 18% to 50%,
the pattern error of the GOME evaluation by Richter & Burrows ranges from 0%
to 39% and the pattern error of the GOME evaluation by Leue et al ranges from
26% to 55%.
For the correlation error analysis of the emission fields, there are three independent
sources available: EDGAR, OLS and GOME. To at least partly eliminate
the effect of undirected transport, the GOME fields are deconvoluted and risen
to a higher power. This sharpens the patterns of the satellite measurements when
interpreted as emissions. If outliers in the source fields are eliminated before applying
the correlation error analysis, the pattern errors of the four fields determined
in this thesis read as follows: EDGAR anthropogenic: (27±5)%, light-based NOx
source: (26 ± 5)%, NOx source GOME Richter: (33 ± 5)%, NOx source GOME
Leue: (45 ± 5)%. So far, the error estimates for EDGAR were rather rough; the
error specifications for the GOME fields can help to improve the retrieval algorithms.
Finally, the four emission fields are combined minimizing the pattern error of
the combination field. Assuming that the pattern errors that were determined in
the areas dominated by anthropogenic emissions are the same in other regions
as well, an anthropogenic NOx emission field with global coverage can be constructed:
In the areas dominated by biogenic emissions, only the anthropogenic
EDGAR source and the light-based emissions are combined. In the areas dominated
by anthropogenic emissions, all four fields are combined where possible.
At grid points where one or two fields show outliers or are undefined, only the
other fields are combined. The pattern error of the combination field amounts to
(15 ± 2)%, which is a considerable reduction compared to the pattern errors of
the four original fields.
The combination field is unique only up to a constant offset and a constant
factor, since only the pattern of that field is fixed by the construction. This offset
and factor are chosen relative to the anthropogenic NOx emissions of EDGAR.
With this source field a MOZART model calculation is done. The spatial correlation
of the annual mean of the tropospheric column densities of this field
with either of the GOME evaluations is higher than that of the original model
calculations with either the EDGAR or the light-based NOx emissions.
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