Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4146
Mangold, Alexander
Untersuchungen zur Mikrophysik von Eiswolken
VI, 149 S., 2004
Untersuchungen zur Mikrophysik von Eiswolken:
Simulationsexperimente in der Aerosolkammer AIDA
Ziel der vorliegenden Arbeit ist, zu einem besseren Verständnis der Bildung von Eiswolken und deren
mikrophysikalischen Eigenschaften beizutragen. Dazu wurden an der Aerosolkammer AIDA (Aerosol-
Interaktion und Dynamik in der Atmosphäre) homogene und heterogene Gefrierexperimente mit verschiedenen
Aerosoltypen bei Kühlraten von -0.3 bis -3.0Kmin-1 und bei Temperaturen zwischen
238 und 185K durchgeführt. Die dynamischen Wolkenprozesse wurden in der AIDA durch eine kontrollierte
Druck- und Temperaturabsenkung simuliert. Die homogene Eisnukleation wurde anhand der
Gefrierprozesse von Schwefelsäure- (SA) und Ammoniumsulfat- (AS) Lösungströpfchen untersucht.
Als Eiskeime für die heterogene Eisnukleation dienten reine Rußpartikel (SOOT), mit Schwefelsäure
bzw. Ammoniumsulfat beschichtete Rußpartikel (SOOT+SA, SOOT+AS) sowie zwei verschiedene Mineralstaubtypen
(Arizona Test Dust, ATD bzw. Saharastaub, SD). Die Schwefelsäure-Lösungströpfchen
generierten Eiskristalle bei Gefrierfeuchten RHeis,nuk von 139 - 166% (236 - 196 K). Dies stimmt sowohl
mit Ergebnissen vorheriger AIDA-Experimente (Möhler et al., 2003) als auch mit Literaturdaten (Koop
et al., 2000) gut überein. Die AS-Aerosole erzeugten Eiskristalle deutlich unterhalb der homogenen Gefrierschwelle
(115 - 136%). Dies kann auf das Vorhandensein (mikro-) kristallinen Ammoniumsulfats
und damit heterogener Effekte hindeuten. Die Eiskristallzahl bei den homogenen Gefrierexperimenten
stieg mit abnehmender Temperatur oder zunehmender Kühlrate unabhängig von der Anfangskonzentration
der Aerosolpartikel. Dies stimmt gut mit der Parametrisierung von Kärcher und Lohmann (2002a)
überein und bestätigt, dass ein zusätzlicher Eintrag homogen gefrierender Aerosole die Mikrophysik von
Eiswolken nicht wesentlich beeinflusst. Für die heterogenen Gefrierprozesse mit reinen Ruß- und Mineralstaubpartikeln
(238 - 190 K) liegt die Gefrierfeuchte deutlich unterhalb der homogenen Gefrierschwelle,
wobei Mineralstaub bei niedrigeren Eisfeuchten gefriert (100 - 120%) als reiner Ruß (111 - 134%).
Eine Beschichtung der Rußpartikel mit Schwefelsäure bzw. Ammoniumsulfat erhöht die Gefrierfeuchte
wieder auf Werte nahe der homogenen Gefrierschwelle (126 - 160% bei 230 - 185K). Für die heterogenen
Gefrierexperimente ist kein eindeutiger Anstieg der Eiskristallzahlen mit sinkender Temperatur zu
sehen. Ein Anstieg der Eiskristallzahlen mit der Kühlrate zeigt sich nur für SOOT- und SD-Partikel. Für
die ATD-Mineralstaubpartikel gibt es Hinweise auf einen Einfluss der Aerosolausgangskonzentration auf
die Eiskristallzahl. Heterogen gefrierende Aerosolpartikel (speziell Mineralstaubpartikel) können daher
einen Einfluss auf die Mikrophysik der Eiswolken haben und somit klimawirksam sein. Dies bestätigt
Modellstudien von Kärcher und Lohmann (2003), in denen homogen und heterogen gefrierende Aerosole
in externer Mischung berücksichtigt werden. Zusammenfassend lassen sich die hier untersuchten
Aerosoltypen anhand der Gefrierfeuchte und des Anteils eisbildender Partikel – beides Parameter für die
potentielle Klimawirksamkeit eines Aerosoltyps - folgendermaßen nach zunehmender Gefriereffizienz
anordnen: SA (RHeis,nuk ≈155%; Neis ≈1.4%), SOOT+SA und SOOT+AS (beide 145%; 1.7%), AS
(130%; 10%), SOOT (120%; 16%), SD (110%; 37%) und ATD (110%; 70%). Dies bedeutet, dass
die Gefriereffizienz ausgehend von völlig gelösten, homogen gefrierenden Aerosolen über beschichtete
zu reinen, heterogen gefrierenden Aerosolpartikeln zunimmt.
Investigations of the microphysics of ice clouds:
simulation experiments in the aerosol chamber AIDA
The objective of the doctoral thesis presented here is to contribute to an improved understanding of the
formation of ice clouds and their micro-physical characteristics. Homogeneous and heterogeneous freezing
experiments were carried out with different aerosol types at temperatures between 238 and 185 K
and cooling rates between -0.3 and -3.0Kmin-1 in the aerosol chamber AIDA (Aerosol Interactions
and Dynamics in the Atmosphere). Dynamic cloud processes were simulated in the AIDA by controlled
decreasing of pressure and temperature. Homogeneous ice nucleation was examined by means of
freezing processes of fully dissolved sulphuric acid (SA) and ammonium sulphate (AS) droplets. Heterogeneous
ice nucleation was triggered by pure soot particles (SOOT), soot particles coated with sulphuric
acid or ammonium sulphate (SOOT+SA, SOOT+AS) and two mineral dust types (Arizona Test Dust,
ATD and Sahara dust, SD). The sulphuric acid droplets nucleated ice at relative humidities with respect
to ice (RHice,nuc) of 139 - 166% (236 - 196 K). This is in accordance with both previous results of AIDA
experiments (Möhler et al., 2003) and literature data (Koop et al., 2000). The AS-aerosols generated ice
crystals at relative humidities with respect to ice that were significantly below the homogeneous freezing
threshold (115 - 136%). This may be explained by the presence of (micro-) crystalline ammonium
sulphate and therefore heterogeneous effects. The number of ice crystals formed in the homogeneous
freezing experiments increased with decreasing temperature or increasing cooling rate, independently of
the starting concentration of aerosol particles. This result is in accordance with the parameterisation of
Kärcher and Lohmann (2002a) and confirms that an additional insertion of homogeneously freezing aerosols
has no important impact on the microphysics of ice clouds. For heterogeneous freezing processes
with pure soot and mineral dust particles (238 - 190 K), RHice,nuc is clearly below the homogeneous freezing
threshold. Mineral dust freezes at lower values of RHice (100 - 120%) than pure soot (111 - 134%).
A sulphuric acid or ammonium sulphate coating of the soot particles raises the respective values close
to the homogeneous freezing threshold (120 - 160% at 230 - 185K). For heterogeneous freezing experiments,
no clear increase in the number of ice crystals can be observed with decreasing temperature. With
increasing cooling rate, the number of ice crystals only increases for SOOT- and SD-particles. For ATDparticles,
there is limited evidence that the starting concentration of the aerosol has an influence on the
number of ice crystals formed. Therefore, heterogeneously freezing aerosol particles (especially mineral
dust particles) may influence the microphysics of ice clouds and thus have the potential to influence the
climate. This confirms results of modelling studies (Kärcher and Lohmann, 2003), which consider freezing
processes of externally mixed homogeneous and heterogeneous aerosols. RHice,nuc and the share of
ice-forming particles of an aerosol are parameters for its potential impact on the climate. In conclusion,
the aerosol types examined here can, according to these two parameters, be put in the following order
of increasing freezing efficiency: SA (RHice ≈155%; Nice ≈1.4%), SOOT+SA and SOOT+AS (both
145%; 1.7%), AS (130%; 10%), SOOT (120%; 16%), SD (110%; 37%) and ATD (110%; 70%).
This means that the freezing efficiency increases across the scale of fully dissolved, homogeneously
freezing aerosols to coated to pure, heterogeneously freezing aerosol particles.
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