Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4120
Stalling, Jan
Bewertung des Einsatzes von Mikrostrukturen in mobilen Brenngaserzeugungseinheiten
II, 156 S., 2004
In der vorliegenden Dissertation wurde der Einsatz von Mikrostrukturen im Wärmeübertragernetzwerk
und den Reaktoren der Gas- beziehungsweise Abgasnachbehandlung einer
mobilen Brenngaserzeugungseinheit experimentell und theoretisch untersucht . Die Brenngaserzeugung
basiert hierbei auf der katalytischen, autothermen Reformierung von dieselvergleichbaren
Kraftstoffen . Die experimentellen Arbeiten beinhalteten vereinfachte Versuchsanordnungen
und erste Prototypen von Mikro-Wärmeübertragern . Der theoretische Teil
befasste sich mit der fluiddynamischen Modellierung der relevanten Transportvorgänge in
mikrostrukturierten Apparaten .
Bei der thermohydraulischen Charakterisierung zeigt sich ein stark zunehmender Druckverlust,
wenn die Längenabmessung der Struktur reduziert wird . Der laminar-turbulente Strömungsumschlag
ist in kleinen Strukturen unterhalb des gängigen Lehrwerts der bestimmenden
dimensionslosen Kennzahl zu beobachten . Die Wärmeübergangseigenschaften
werden positiv durch reduzierte Strukturabmessungen beeinflusst. Sie steigen aber nicht im
gleichen Ausmaß wie der Druckverlust. Hieraus folgt, dass eine sehr weitgehende Miniaturisierung
bei der Betrachtung von thermischen Apparaten nicht sinnvoll ist. Optimale Strukturabmessungen
sind in einer Größenordnung zwischen 0,4 bis 1 mm anzusiedeln . Die
untersuchten Wärmeübertrager können das vorhandene Potenzial zur Volumen- und Gewichtsreduktion
aufzeigen, bedürfen aber einer gründlichen konstruktiven Überarbeitung.
Bei den anwendungsorientierten, katalytischen Untersuchungen wurden alle Prozessstufen
der Gas- und Abgasnachbehandlung betrachtet. Bei den Katalysatoren für die Shift-Reaktion
zeigt sich insgesamt eine mäßige Aktivität. Ein edelmetallbasierter Katalysator ist bei fehlender
Langzeitstabilität deutlich aktiver als ein auf unedlen Metallen basierender Konkurrent.
Der für die selektive CO-Oxidation untersuchte Edelmetallkatalysator weist bei mäßiger
Aktivität ein sehr enges Temperaturfenster auf, in dem ein optimaler Reaktorbetrieb möglich
ist. Bei der H2-Oxidation sind hohe Raumgeschwindigkeiten, niedrige Reaktionstemperaturen
oder geringe Beladungen mit katalytisch aktiver Komponente möglich. Für die CH4-Oxidation
sind deutlich längere Verweilzeiten, höhere Reaktionstemperaturen und Beladungen mit
aktiver Komponente notwendig, wenn der geforderte vollständige Umsatz erreicht werden
soll . Für die H2-Oxidation ist Platin, für die CH4-Oxidation hingegen Palladium die geeignetere
aktive Komponente . Bei allen Reaktionen kann ein verbessertes Umsatz-Temperaturverhalten
in kleineren Strukturen beobachtet werden .
Die fluiddynamische Modellierung kann für die Apparateauslegung und Optimierung hinsichtlich
der relevanten Größen des Druckverlustes, des Wärmeübergangs und der chemischen
Reaktionen verwendet werden, wie der Vergleich von experimentellen Daten und Simulationsergebnissen
zeigt. Das für den diffusiven Stofftransport in mikrostrukturierten und
monolithischen Apparaten entwickelte Modell beschreibt in geeigneter Weise die relevanten
Transportprozesse im Strömungskanal und der porösen Katalysatorstruktur. Simulationen
mit diesem Modell sowie Berechnungen auf Basis der experimentell bestimmten maximalen
Katalysatorbelastungen verdeutlichen, dass eine direkte Kombination von Wärmeübergang
mit chemischer Reaktion in einem Apparat erst bei deutlich aktiveren Katalysatoren sinnvoll
beziehungsweise möglich ist.
In this thesis the application of microstructures for heat exchangers and reactors in the gas
treatment system of a fuel processing unit for mobile applications based on catalytic
autothermal reforming of diesel-like fuels was experimentally and theoretically investigated .
The experimental work involved simplified experimental setups and prototypes of
microchannel heat exchangers. The theoretical part dealt with the fluid dynamic modelling of
the transport phenomena that are relevant in microstructured and monolithic apparatus.
The thermohydraulic characterisation of microchannels shows a sharp increase in the
pressure drop if the characteristic length of the channels is reduced. The transition from
laminar to turbulent flow occurs at lower Re-numbers than on a larger scale . The heat
transfer coefficients improve, if the channel size is reduced, but this enhancement is less
pronounced than the increasing pressure drop . Therefore very tiny structures are not optimal
as far as heat exchanger equipment is concerned . The optimal size is in a range of
approximately 0.4 to 1 mm. The prototypes studied indicate the potential for reducing the
weight and the volume of the required heat exchanger equipment by the incorporation of
microstructure technology. However, for further optimisation there is a need for a thorough
revision of the construction principle.
Application-oriented, catalytic investigations were performed for all reactions in the gas
treatment. The catalysts for the water-gas shift reaction show only a moderate catalytic
activity. The catalyst based on precious metals is more active than a base metal catalyst, but
lacks the required long-term stability if hydraulically coated on a metallic substrate. The
catalyst used for the selective oxidation of CO shows a poor performance and a narrow
temperature window for optimal reactor operation. The oxidation of hydrogen can be
accomplished at high space velocities, low reaction temperatures or low loadings with
catalytically active component. For the oxidation of methane longer residence times, higher
reaction temperatures and higher loadings with catalytically active component are needed if
complete conversion of methane is required . A platinum-based catalyst is very well suited for
the catalytic combustion of hydrogen. In the case of methane, the palladium-based catalyst
tested is more active in comparison to the platinum catalyst. For all reactions under
consideration here conversion at constant reaction temperature increases if the channel size
is reduced .
The comparison of experimental data with results of computer simulations shows that fluid
dynamic modelling can be used for dimensioning and optimisation of micro reactors and heat
exchangers concerning all relevant figures such as pressure drop, heat transfer and
chemical reactions. The model for mass transport by mulitcomponent diffusion, which
differentiates between the channel and the porous catalyst layer, is suitable for describing
the relevant transport phenomena.
None of the catalysts under consideration in this thesis are active enough to justify an
integration of a heat exchanger into a reactor of the gas treatment system of fuel processors
for mobile applications . This can be shown by simulation results and experimental data.
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