Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4104
U/A1-FR-Brennelemente korrodierten unter anaeroben Bedingungen bei 90°C in
Granitwasser (Grimsel-West) so langsam, dass die Auflösung des gesamten Brennelements
nach bisherigen konservativen Ergebnissen im Bereich von 103 Jahren liegen würde.
In Salzlaugen, speziell in magnesiumchloridreichen Laugen, ist die Korrosionsrate dagegen
hoch. Einen beschleunigenden Effekt hat die Zugabe von GGG40 (Werkstoff des
Brennelementbehälters, in dem Eisen der Hauptbestandteil ist). Eine vollständige Auflösung
des Brennelementes wird in wenigen Monaten erreicht. Unter aeroben als auch unter
anaeroben Bedingungen zeigte sich, dass ein Großteil der freigesetzten Radionuklide an
und/oder in den Korrosionsprodukten (sekundären Phasen) gebunden werden. Eine
Veränderung der Ionenstärke des Auslaugmediums führte allerdings zur Remobilisierung der
Aktiniden. Für diese Radionuklidfreisetzungen können Umwandlungs-prozesse innerhalb der
sekundären Phasen verantwortlich sein. Sekundäre Phasen, entstanden bei der Korrosion eines
unbestrahlten U/AI-FR-Brennelementes wurden erstmalig analysiert und Hydrotalkite als
Phasenbestandteile konnten identifiziert werden. Dieses Ergebnis berechtigt zur Annahme,
dass Hydrotalkite Bestandteile der sekundären Phasen von bestrahlten U/A1-FR-Brennelemente
sind. Zur Klärung der Frage, welche Bindungsverhältnisse zwischen
Radionuklid und sekundärer Phase vorliegen, wurden Sorptionsuntersuchungen mit
endlagerrelevanten Radionukliden an Mineralien (diese Mineralien können als
thermodynamische Endstufen der Korrosionsprodukte angesehen werden) in Salzlaugen und
Granitwasser durchgeführt. In Salzlaugen zeigte Pu quantitative Sorptionstendenzen, wobei
Pu in kationischer Form kovalent bindet. In Granitwasser (Grimsel-West) zeigte Americium
ein ähnliches Verhalten.
U/Al-RR-fuel elements corroded slowly in granite water (Grimsel-West) at 90°C under
anaerobic conditions . For a complete dissolution of the fuel element a time period of 103
years is assumed according to present conservative results. In salt brines , especially in
magnesium chloride rich brines the corrosion rate is high. Addition of GGG40 (basic material
of the fuel element container with iron as main element) had an acceleration effect. A
complete dissolution of the fuel is achieved within a couple of months. Under aerobic and
under anaerobic conditions the bulk of released radionuclides were fixed by the corrosion
products formed (secondary phases). The actinindes were mobilised by variation of the ionic
strength ofthe leaching solution. This process can be explained by phase conversion reactions
within the secondary phases. Secondary phases formed by corrosion of a non-irradiated U/Al-
RR-fuel element, were analysed and hydrotalcites were identified as phase components.
This result justifies the assumption, that hydrotalcites are components of the corrosion
products from irradiated fuels. To clarify the question which bindings exist between
radionuclides and secondary phases, sorption experiments were performed. The sorption
experiments were performed in sait brines and in granite water using repository relevant
radionuclides and minerals which are considered to represent thermodynamic final
components of the secondary phases. Pu sorbed as cationic species quantitatively and the
binding is covalent. In granite water the saine behaviour was found for Am.
Brücher, Heiner; Curtius, Hildegard; Fachinger, Johannes; Kaiser, Gabriele; Mazeina, Lena; Nau, Karl
Untersuchungen zur Radionuklidfreisetzung und zum Korrosionsverhalten von bestrahltem Kernbrennstoff aus Forschungsreaktoren unter Endlagerbedingungen
VI, 115 S., 2003
Aus dem vorliegenden Bericht "Untersuchungen zur Radionuklidfreisetzung und zum
Korrosionsverhalten von bestrahltem Kernbrennstoff aus Forschungsreaktoren unter
Endlagerbedingungen" mit dem Förderkennzeichen FKZ 9108, der im Zeitraum vom
01.06.98 bis 30.11.2001 durchgeführt wurde, sind folgende Ergebnisse zu entnehmen:
From the present report "Untersuchungen zur Radionuklidfreisetzung und zum
Korrosionsverhalten von bestrahltem Kernbrennstoff aus Forschungsreaktoren unter
Endlagerbedingungen" with the Code number FKZ 9108 carried out in the time
periode 01.06.1998 till 30.11.2001 the following results can be withdrawn:
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