Verlag des Forschungszentrums Jülich

JUEL-4066
Abdou, Liesse
Zementierung von flüssigen radioaktiven Abfällen
IV, 123 S., 2003

Bei der Wiederaufarbeitung von abgebrannten Brennelementen aus dem Material Test Reaktor (MTR) DIDO entsteht eine radioaktive Abfalllösung. Neben den radiotoxischen Elementen, enthält die Abfalllösung Aluminium aus dem Brennstoffrohr und Natriumhydroxid, das zur Einstellung eines basischen pH-Wertes der Abfalllösung zwischen 12 und 13 zugegeben wird. Die neutralisierte Abfalllösung wird mit einem hüttensandreichen, hydraulischen Bindemittel verfestigt. Das zementierte Endprodukt muss in Hinblick einer Endlagerung in geologischen Formationen bezüglich der Sicherheitskriterien beurteilt werden. Für die Sicherheitsbetrachtung sind die Wechselwirkung zwischen dem Bindemittel und der Abfalllösung, die physikalischen Eigenschaften des Abfallproduktes und die Beständigkeit des Abfallproduktes, im Fall eines Zutritts gesättigter Salzlösungen zu den Abfallgebinden im Endlager, von großer Bedeutung.

Der alkalische pH-Wert der Abfalllösung beschleunigt die Hydratation des Hüttensandes. Die gebildete Reaktionsschicht am Hüttensandkorn führt zu einer Abnahme der Hydratationsgeschwindigkeit mit Alterung des Abfallproduktes. Die Verfestigung der Abfalllösung mit hüttensandreicher Matrix führt zu bedeutenden Druckfestigkeitswerten, wobei mit Reinhüttensandmatrix höhere Druckfestigkeitswerte erzielt werden. Die Verfestigung mit reinem Hüttensand als Bindemittel ermöglicht eine Immobilisierung der radiotoxischen Elemente im Sinne einer physikalischen Rückhaltung. In Gegenwart magnesiumchloridenreicher Lösungen in einem salinaren Endlager entfällt die Zementmatrix als Barriere: die radiotoxischen Elemente werden innerhalb weniger Monate freigesetzt. Im Fall eines Laugezutritts unterliegt Cs keiner Wechselwirkung mit der Zementmatrix unabhängig vom pH-Wert in dem umgebenden Medium. Dagegen ist für Sr eine chemische Wechselwirkung mit der Zementmatrix für einen pH-Wert des Auslaugmediums oberhalb 7 zu erkennen.

During the reprocessing of spent Material Test Reactor (MTR) fuel elements from research reactor DIDO a radioactive waste solution is produced. Besides the radiotoxical elements, the waste solution contains aluminium from the cladding material of the spent fuel element and sodium hydroxide which is given to the acidic waste solution to reach a pH value between 12 and 13. After the neutralisation, the waste solution is solidified in a slag rich cement matrice. The fmal solidified product has to be assessed for a final disposal in a deep geological repository. One aspect of the assessment is related to intrinsic factors inherent to the solidified waste physical properties and the interaction between the binding agent and the waste solution. An other aspect of the safety assessment is related to the hydrolytic behaviour of the final cemented waste product under deep geological disposal conditions.

The alkalinity of the waste solution acts as an activator for the hydration of the blast furnace slag. The rate of slag hydration decreases at later ages due to the formation of a denser microstructure of reaction products around the slag particles. The solidification of the waste solution with pure blast furnace slag and slag rich matrices leads to significant compressive strength. This effect is more marked for the waste solution cemented with only blast furnace slag. The solidification with blast furnace slag enables a physical immobilisation of the radiotoxical elements. In presence of MgCl2-rich salt brines, the solid waste matrice has no barrier function: the radiotoxical elements are released from the cement matrice within few months. Cs leaching behaviour shows no interaction with the cement matrix regardless of the pH in the surrounding aqueous phase. In contrast, a chemical interaction of Sr with the cement matrix can be identified for pH-value of leachant above 7.

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Letzte Änderung: 07.06.2022