Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4065
In dieser Arbeit wurde untersucht, ob diese Actiniden als eine stabile Komponente in Th02-
basierter Keramik endgelagert werden können. Bei den experimentellen Arbeiten wurde Ce
als Simulator für diese Actinide verwendet.
Das Ausgangsmaterial von (ThxCel-x)Oy wurde aus Th- und Ce-Nitraten durch die
Behandlung mit Ammoniakgas (Co-präzipitation) hergestellt . Nach der Aufbereitung
(Trocknen, Mahlen, Kalzinieren usw.) wurden die Presslinge aus diesem Pulver durch eine
einaxiale hydraulische Presse unter einem bestimmen Pressdruck von 20-80 kN (175-900
MPa) erzeugt. Gemäss einem Sinterprogramm wurden die Presslinge im Ofen bei 1500-
1600°C gesintert.
Zur Charakterisierung der Ausgangsmaterialien und der Keramikprodukte wurden BET,
DTA-TG, REM-EDX, XRD Analyse durchgeführt . Die Dichte der Presslinge wird
geometrisch und der Endprodukte im Prinzip nach der Archimedes Methode bestimmt.
Gemäss der Ergebnisse können die Keramikprodukte (Endlagermaterialien) mit einer
relativen Dichte von 80-95% der theoretischen Dichte abhängig von
Aufbereitungsbedingungen des Ausgangsmaterials hergestellt werden. Die
Aufbereitungsbedingungen (Calcination und Mahlen) haben Einflüsse nicht nur auf die
Dichte sondern auch auf die Verunreinigungen im Produkt. Es wird vermutet, dass diese
Faktoren eine Rolle auf das Auslaugverhalten der Produkte spielen könnten.
Zur Bestimmung der Beständigkeit sowie des Verhaltens der Keramikprodukte in
Auslaugmedien wurden die Leachingtests in deionisiertem Wasser in Soxhlet (dynamisch)
und in Glasbox (statischer Leachingtest unter Argonatmosphäre) mit einer Dauer von 48 und
84 Tagen durchgeführt. Gemäss der ICP-MS Analyse von diesen Langzeitversuchen befinden
sich sehr geringe Menge von Elementen Ce und bzw. Th in den Auslaugen. Die hergestellten
Keramikprodukten weisen sehr gute hydrolytische Stabilität auf.
Auf die in dieser Arbeit beschriebenen Weise können die Minoren Actiniden in Th02-
basierter Keramik endgelagert werden.
In this work, it was investigated whether these actinides can be finally disposed of as a stable
component in Th02-based ceramic. In the experimental work Ce was used as a simulator for
these actinides.
The source material of (ThxCel-x)Oy was made of Th and Ce nitrates by treatment with
ammonia gas (co-precipitation) . Compacts were produced from this powder after processing
(drying, milling, calcination etc.) by a uniaxial hydraulic press under special conditions such
as a pressure of 20-80 kN (175-900 MPa). According to a sintering program, the compacts
were sintered in a furnace at 1500-1600°C.
BET, DTA-TG, SEM-EDX, XRD and chemical analyses were carried out to characterise the
source materials and the ceramic products. The density of the compacts was determined
geometrically and that of the final products by Archimedes´ method. According to the
experimental results, the ceramic products (ultimate waste disposal materials) can be
produced with a relative density of 80-95% of the theoretical density depending on the
preparation conditions of the source material. The preparation conditions do not only
influence the density but also the impurities in the product. It is assumed that these factors
(calcination and milling) could play an important role in the leaching behaviour of the
products.
For the determination of the stability as well as the behaviour of the ceramic products in
leachate media the leaching tests were performed in deionised water in a Soxhlet (dynamic)
and in a sealed glass vessels (static leaching test) for a duration of 48 and 84 days. The ICP-MS
analyses show that the elements Ce and especially Th were found in the leachate in
extremely small concentrations and that the ceramic materials produced have very good
hydrolytic stability .
As described in this work, the minor actinides can be finally disposed of in Th02-based
ceramic.
Yildiz, Ömer
ThO2-basierte Keramik zur Fixierung von Minoren Actiniden
V, 47 S., 2003
Die Minoren Actiniden (Pu, Np, Am), die als Folgeprodukt des Uranneutroneneinfangs in den
Nuklearreaktoren entstehen, sind die wichtigsten Nuklide, die den Langzeitrisiko der
Endlagerung bestimmen. Deswegen sollten die genannten Actiniden nach der Abtrennung
vom Spaltprodukt in einer sicheren Matrix endgelagert oder weiter zu Brennstoff verarbeitet
werden.
The minor actinides (Pu, Np, Am), which occur as decay products in nuclear reactors, are the
most important nuclides determining the long-time risk of final disposal. Therefore after
separation from the fission products the minor actinides must be finally disposed of in a safe
matrix or they must be further processed as fuel.
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