Verlag des Forschungszentrums Jülich

JUEL-4051
Montel, Stephan
Brenngaserzeugung aus Dieselkraftstoff für den Einsatz in Brennstoffzellenantrieben
IV, 192 S., 2003

Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Verfahren zur Brenngaserzeugung mittels katalytischer autothermer Reformierung schwefelarmer Dieselkraftstoffe für den Einsatz in Brennstoffzellenantrieben entwickelt und hinsichtlich Systemgewicht, Dynamik und Wirkungsgrad optimiert. Ergänzend wurden ausgewählte industrielle Katalysatoren im Hinblick auf ihre Eignung für die autotherme Reformierung von Dieselkraftstoffen geprüft. Es wurden geeignete Betriebsbereiche und die Betriebseigenschaften der Katalysatoren ermittelt. Für den besten Katalysator wurde schließlich ein Reaktor- und Betriebskonzept erarbeitet.

Bei der Entwicklung eines geeigneten Verfahrens zur Brenngaserzeugung wurden zu Beginn neben der autothermen Reformierung auch die Prozesse der partiellen Oxidation und Dampfreformierung in Betracht gezogen. Für erfolgversprechende, energetisch optimierte Verfahrensentwürfe wurden auf Basis der Prozeßdaten für stationären Betrieb und Vollast die jeweiligen Gesamtwirkungsgrade und erforderlichen Apparate- und Katalysatormassen ermittelt. Im Fall von Verfahren der Brenngaserzeugung mittels Dampfreformierung ergaben sich hierbei nicht praktikable Systemmassen. Die partielle Oxidation konnte aufgrund der niedrigen Systemwirkungsgrade ausgeschlossen werden. Die nachfolgenden Untersuchungen beschränkten sich folgerichtig auf Verfahren der autothermen Reformierung. Mit dem Ziel das Systemgewicht ohne Wirkungsgradeinbußen zu vermindern wurden entsprechende Systementwürfe fortwährend weiterentwickelt. Mit Hilfe von statischen Verfahrensanalysen für Vollast wurden dabei jeweils die hinsichtlich Wirkungsgrad und erforderlicher Systemmasse optimalen Prozeßparameter festgelegt.

Für die Untersuchung des dynamischen Verhaltens der entworfenen Systeme wurden Modelle aller relevanten Apparate entwickelt. Diese Modelle wurden in das kommerzielle Software-Paket Matlab/Simulink implementiert. Hiermit wurde zunächst das Übertragungsverhalten der einzelnen Apparate untersucht und daraus eine Strategie für den Kaltstart des Systems abgeleitet. Diese Strategie wurde durch Simulationsrechnungen überprüft und optimiert. Desweiteren wurde das Verhalten des Systems bei Lastschwankungen simuliert. Mit Hilfe der durchgeführten Simulationsrechnungen wurden darüberhinaus kritische Apparate identifiziert und das Potential innovativer Technologjen wie der Mikrostrukturtechnik abgeschätzt.

Zur experimentellen Untersuchung der katalytischen, autothermen Reformierung von Dieselkomponenten unter realistischen Betriebsbedingungen wurde ein Teststand für Leistungen bis 3 kWH2 aufgebaut. Dort wurden verschiedene mit ausgewähltem Katalysator beschichtete Monolithe systematisch in relevanten Parameterbereichen getestet. Zur Charakterisierung der Monolithe und der Reformierungsprozesse wurden die Reformatzusammensetzung, das axiale Profil der Reaktortemperatur und der Kohlenwasserstoffumsatz bestimmt und schließlich geeignete Betriebsbereiche und maximal zulässige Raumgeschwindigkeiten festgelegt.

The objective of this thesis was to develop a process design for on-board fuel gas generation by catalytic autothermal reforming of low-sulphur diesel fuel. The process design was optimized with regard to system weight, dynamic response and efficiency. In addition various commercial catalysts were screened in order to assess their suitability for autothermal reforming of diesel fuel. Preferable operating conditions and resulting catalyst performance were determined. Finallya reactor and operation concept was worked out for the best of the catalysts investigated.

Apart from autothermal reforming partialoxidation and steam reforming were taken into consideration in the development of a suitable on-board fuel gas generation process. Starting with several promising, energetically optimized process designs, the overall system efficiency values as weil as the apparatus and catalyst weights were calculated based on steady state process data at fullload. Analysis of fuel gas generation processes based on steam reforming processes gave infeasible, high system weights. Partialoxidation had to be excluded due to low system efficiencies. Therefore further investigations exclusively considered autothermal reforming processes. Subsequent development of such process designs aimed at gradually reducing the system weight without loss of overall system efficiency. Using steady state system analysis for full system load the system parameter value was optimized with respect to efficiency and system weight.

In order to provide a tool for investigating the fuel gas processor's dynamic behaviour a model for each relevant system unit was developed. The models were implemented into the commercial software package Matlab/Simulink. With this software the dynamic response of each system unit could then be analysed and a particular system start-up strategy was derived from these results. This start-up strategy was tested and optimized by means of several simulation calculations. In addition the fuel gas processor's dynamic response on load changes was simulated. On the basis of the simulation results critical fuel gas processor units were identified and the potential of innovative technologies like micro heat exchangers was estimated.

Finally, a 3 kWH2 reformer test facility was built to experimentally investigate the catalytic autothermal reforming of major diesel fuel components at realistic operation conditions. Several monoliths coated with a pre-selected catalyst were systematically tested in relevant operation ranges using this set-up. In order to characterise particular catalysts and the corresponding reforming process the reformate composition, the axial reactor temperature profile and the hydrocarbon conversion were measured. From this suitable operation regimes and tolerable space velocities could be determined.

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Letzte Änderung: 07.06.2022