Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-4051
Bei der Entwicklung eines geeigneten Verfahrens zur Brenngaserzeugung wurden zu
Beginn neben der autothermen Reformierung auch die Prozesse der partiellen
Oxidation und Dampfreformierung in Betracht gezogen. Für erfolgversprechende,
energetisch optimierte Verfahrensentwürfe wurden auf Basis der Prozeßdaten für
stationären Betrieb und Vollast die jeweiligen Gesamtwirkungsgrade und erforderlichen
Apparate- und Katalysatormassen ermittelt. Im Fall von Verfahren der
Brenngaserzeugung mittels Dampfreformierung ergaben sich hierbei nicht praktikable
Systemmassen. Die partielle Oxidation konnte aufgrund der niedrigen Systemwirkungsgrade
ausgeschlossen werden. Die nachfolgenden Untersuchungen beschränkten sich
folgerichtig auf Verfahren der autothermen Reformierung. Mit dem Ziel das
Systemgewicht ohne Wirkungsgradeinbußen zu vermindern wurden entsprechende
Systementwürfe fortwährend weiterentwickelt. Mit Hilfe von statischen Verfahrensanalysen
für Vollast wurden dabei jeweils die hinsichtlich Wirkungsgrad und erforderlicher
Systemmasse optimalen Prozeßparameter festgelegt.
Für die Untersuchung des dynamischen Verhaltens der entworfenen Systeme
wurden Modelle aller relevanten Apparate entwickelt. Diese Modelle wurden in das
kommerzielle Software-Paket Matlab/Simulink implementiert. Hiermit wurde zunächst
das Übertragungsverhalten der einzelnen Apparate untersucht und daraus eine
Strategie für den Kaltstart des Systems abgeleitet. Diese Strategie wurde durch
Simulationsrechnungen überprüft und optimiert. Desweiteren wurde das Verhalten des
Systems bei Lastschwankungen simuliert. Mit Hilfe der durchgeführten
Simulationsrechnungen wurden darüberhinaus kritische Apparate identifiziert und das Potential
innovativer Technologjen wie der Mikrostrukturtechnik abgeschätzt.
Zur experimentellen Untersuchung der katalytischen, autothermen Reformierung von
Dieselkomponenten unter realistischen Betriebsbedingungen wurde ein Teststand für
Leistungen bis 3 kWH2 aufgebaut. Dort wurden verschiedene mit ausgewähltem
Katalysator beschichtete Monolithe systematisch in relevanten Parameterbereichen
getestet. Zur Charakterisierung der Monolithe und der Reformierungsprozesse
wurden die Reformatzusammensetzung, das axiale Profil der Reaktortemperatur und der
Kohlenwasserstoffumsatz bestimmt und schließlich geeignete Betriebsbereiche und
maximal zulässige Raumgeschwindigkeiten festgelegt.
Apart from autothermal reforming partialoxidation and steam reforming were taken
into consideration in the development of a suitable on-board fuel gas generation
process. Starting with several promising, energetically optimized process designs,
the overall system efficiency values as weil as the apparatus and catalyst weights
were calculated based on steady state process data at fullload. Analysis of fuel gas
generation processes based on steam reforming processes gave infeasible, high
system weights. Partialoxidation had to be excluded due to low system efficiencies.
Therefore further investigations exclusively considered autothermal reforming
processes. Subsequent development of such process designs aimed at gradually
reducing the system weight without loss of overall system efficiency. Using steady
state system analysis for full system load the system parameter value was optimized
with respect to efficiency and system weight.
In order to provide a tool for investigating the fuel gas processor's dynamic behaviour
a model for each relevant system unit was developed. The models were implemented
into the commercial software package Matlab/Simulink. With this software the
dynamic response of each system unit could then be analysed and a particular
system start-up strategy was derived from these results. This start-up strategy was
tested and optimized by means of several simulation calculations. In addition the fuel
gas processor's dynamic response on load changes was simulated. On the basis of
the simulation results critical fuel gas processor units were identified and the potential
of innovative technologies like micro heat exchangers was estimated.
Finally, a 3 kWH2 reformer test facility was built to experimentally investigate the
catalytic autothermal reforming of major diesel fuel components at realistic operation
conditions. Several monoliths coated with a pre-selected catalyst were systematically
tested in relevant operation ranges using this set-up. In order to characterise
particular catalysts and the corresponding reforming process the reformate
composition, the axial reactor temperature profile and the hydrocarbon conversion
were measured. From this suitable operation regimes and tolerable space velocities
could be determined.
Montel, Stephan
Brenngaserzeugung aus Dieselkraftstoff für den Einsatz in Brennstoffzellenantrieben
IV, 192 S., 2003
Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein Verfahren zur Brenngaserzeugung mittels
katalytischer autothermer Reformierung schwefelarmer Dieselkraftstoffe für den Einsatz
in Brennstoffzellenantrieben entwickelt und hinsichtlich Systemgewicht, Dynamik und
Wirkungsgrad optimiert. Ergänzend wurden ausgewählte industrielle Katalysatoren
im Hinblick auf ihre Eignung für die autotherme Reformierung von Dieselkraftstoffen
geprüft. Es wurden geeignete Betriebsbereiche und die Betriebseigenschaften der
Katalysatoren ermittelt. Für den besten Katalysator wurde schließlich ein Reaktor-
und Betriebskonzept erarbeitet.
The objective of this thesis was to develop a process design for on-board fuel gas
generation by catalytic autothermal reforming of low-sulphur diesel fuel. The process
design was optimized with regard to system weight, dynamic response and
efficiency. In addition various commercial catalysts were screened in order to assess
their suitability for autothermal reforming of diesel fuel. Preferable operating
conditions and resulting catalyst performance were determined. Finallya reactor and
operation concept was worked out for the best of the catalysts investigated.
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