Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-3913
Mit Hilfe von Molekulardynamik-Simulationen wird die atomare Dynamik in
Cu33Zr67 untersucht. Es werden die zeitabhängige Selbst- und
Paarkorrelation berechnet. Hieraus werden intermediäre Streufunktionen
und Strukturfaktoren abgeleitet. Aus der zeitlichen Änderung der
Selbstkorrelation wird die Diffusionskonstante bestimmt. Die Abweichung
der Form der Selbstkorrelation von einer Gaußfunktion wird quantitativ
bestimmt. Aus dem Ergebnis kann auf die Heterogenität der atomaren
Dynamik geschlossen werden. Aus dem zeitlichen Verlauf der Paarkorrelation
kann man erkennen, dass die atomare Bewegung kooperativ erfolgen muss. Die
Größe der kooperativen Bereiche wird an einem vereinfachten Modell mit
Hilfe des Isotopieeffekts abgeschätzt.
Aus der Form der Selbstkorrelationsfunktion wurde bisher geschlossen, dass
es zwei verschiedene Prozesse gibt, die bei unterschiedlichen Temperaturen
unterschiedlich stark zur Diffusion in Cu33Zr67 beitragen. Mit den hier
vorgestellten Untersuchungen wird gezeigt, dass die gesamte Diffusion auf
einen Prozess zurückgeführt werden kann, der auf atomaren Sprüngen
beruht. Durch unmittelbare Betrachtung der atomaren Trajektorien kann man
die Sprungweitenverteilung und die Sprunghäufigkeit ableiten. Diese sind
stark temperaturabhängig, es gibt jedoch keinen Mechanismenwechsel bei
der Glasübergangstemperatur.
Alle Rechnungen werden für einen großen Bereich von Temperaturen
durchgeführt, der die Schmelze, die unterkühlte Schmelze und das Glas
umfasst. Die Simulationsergebnisse werden mit verschiedenen Theorien zum
Glasübergang (Modenkopplungstheorie und Trapping-Diffusion-Modell)
verglichen. Zusätzlich werden Untersuchungen zur Kühlratenabhängigkeit
der Glasübergangstemperatur und zu Alterungseffekten in Gläsern
beschrieben.
Insgesamt stellt diese Arbeit ein geschlossenes Bild der mikroskopischen
Vorgänge vor, die die atomare Diffusion in Gläsern und Schmelzen in
Cu33Zr67 bewirken.
The dynamics of atoms in Cu33Zr67 is studied by molecular dynamics
simulations. The time dependent self- and pair-correlations are computed
and from these the intermediate self-scattering functions and different
structure factors are derived. The diffusion constant is computed from the
time development of the self correlation. The deviation of the self
correlation function from a Gaussian is quantified. The result
reveals heterogenieties in the dynamics of the atoms. The time development
of the pair-correlation shows cooperativity in the atomic movement. A
simplified model is used for the computation of the isotope effect of
diffusion. This leads to an estimate for the number of atoms that move
cooperatively.
Up to now the shape of the self correlation function was thought to be an
indicator for the existence of two different processes contributing
to the total diffusion in Cu33Zr67, but having different temperature
dependences. The outcome of the analysis presented in this thesis is, that
the diffusion can be traced to one process which is based on atomic
jumps. The distributions of jump lengths and jump frequencies are obtained
directly from the atomic trajectories. Both are strongly temperature
dependent, but there is no change of mechanisms at or near the glass
transition temperature.
The computations are done over a large temperature interval, covering the
melt, the under-cooled melt and the glass. The results of the
simulations are compared to different theories about the glass transition
(mode coupling theory and trapping diffusion model). Additionally
the cooling-rate dependence of the glass transition temperature and the
ageing effects are investigated.
In summary, this thesis gives a self-contained view of the microscopic
processes which lead to diffusion in glasses and melts of Cu33Zr67.
Kluge, Martin
Molekulardynamik-Simulation der Diffusion in binären unterkühlten metallischen Schmelzen und Gläsern auf Cu33Zr67
VI, 138 S., 2001
Molekulardynamik-Simulation der Diffusion in binären unterkühlten
metallischen Schmelzen und Gläsern aus Cu33Zr67
Molecular Dynamics Simulation of Diffusion in Binary Under-Cooled Metallic
Melts and Glasses of Cu33Zr67
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