Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-3627
Zur linearen Antwort werden molekular-dynamische Computersimulationen für Wasser durchgeführt,
wobei die Korrelationsfunktion der Polarisationsladungsdichte durch direkte Summation im
Fourier $k$-Raum erhalten wird. Ein theoretisches Modell, basierend auf dem Landau-Ginzburg
Hamiltonian, wird vorgestellt, aus dem ein analytischer Ausdruck für die dielektrische
Antwort abgeleitet wird.
Nichtlineare Effekte werden ermittelt durch die dielektrische Antwort des Lösungsmittels
auf ein externes elektrisches Feld, dessen Feldstärke im Interval $[ 0.005, 5] ~V/\AA$
variiert wird. Der Übergang von linerer zu nichtlinearer Antwort zeigt eine starke
$k$-Abhängigkeit.
In störungstheoretischer Näherung wird
ein theoretisches Modell gelöst, das die Ergebnisse aus der Computersimulation reproduziert.
Für die Hydratationsenergie wird ein Ausdruck erhalten, der nichtlineare Effekte miteinbezieht.
Für die stärksten elektrischen Felder wird in der Computersimulation
ein Phasenübergang in eine geordnete, eisartige
Struktur gefunden. Für den Fall eines homogenen Feldes ($k=0$) wird der Übergang bei $E_0 \approx 4V/\AA$
beobachtet. Mit zunehmender Feldstärke zeigen die Frequenzen der molekularen Librationen eine
Blauverschiebung, die der intramolekularen Streckschwingungen eine Rotverschiebung. Dieses Verhalten
kann mit einem einfachen theoretischen Modell reproduziert werden.
Sutmann, Godehard
Die nichtlokale dielektrische Funktion von Wasser
200 S., 1999
Der longitudinale Teil des nichtlokalen dielektrischen Tensors spielt eine wichtige Rolle
in der Beschreibung von Ladungstransfer- und Solvatationsphänomenen. In der vorliegenden
Arbeit wird die statische und dynamische dielektrische Antwort von Wasser, dem wichtigsten
Lösungsmittel, in linearer Näherung mit Hilfe des Fluktuations-Dissipations Theorems
bestimmt. Es werden ebenfalls nichtlineare Effekte untersucht.
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