Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-3536 Die Adsorbatsysteme H/Mo(110) und O/Mo(110) wurden mittels
Elektronenenergieverlustspektroskopie vor allem hinsichtlich adsorbatinduzierter Anomalien
der Oberflächenphononen des Substrats untersucht. Die reine Oberfläche weist in spekularer Streugeometrie einen Verlust bei 225 cm-1
auf. Dieser ist auf eine dipolaktive Oberflächenresonanz zurückzuführen. Der atomar
adsorbierte Wasserstoff zeigt mit steigender Bedeckung auf Mo(110) bei 110 K drei
geordnete Überstrukturen: bei 0,5 ML liegt die (2x2)2H-Phase vor, die bei 0,75 ML zur
(2x2)3H-Phase wechselt (bislang wurde die zuerst genannte Überstruktur als einzige
(2x2)-Phase in der Literatur angenommen); schließlich entsteht nach 1 ML H-Bedeckung die
gesättigte (1x1)H-Struktur. Der Adsorptionsplatz ist für sämtliche Bedeckungen der
dreifach koordinierte Lochplatz. Die letztere Adsorptionsphase zeigt in den spekularen
Spektren einen Verlust, der eine Fano-Linienform aufweist: diese asymmetrische Linienform
der parallel polarisierten H-Schwingungsmode entsteht durch nichtadiabatische Kopplung der
diskreten Vibrationsmode mit dem elektronischen Kontinuum des Substrats. Darüberhinaus
klärt das spekulare Spektrum dieser Adsorptionsschicht eine bis dato ungeklärte Frage:
das bei der wasserstoffgesättigten W(110)-Oberfläche beobachtete spekulare
Verlustkontinuum steht nicht im Zusammenhang mit den dort ebenfalls auftretenden
Phononanomalien. Für alle Oberflächen, also die reine, die (2x2)2H, (2x2)3H und die
gesättigte (1x1)H, wurde die Dispersion von Oberflächenphononen des Substrats, der
Rayleigh-Welle und der longitudinalen Mode, entlang der Symmetrierichtungen der
Oberflächen-Brillouin-Zone aufgenommen. Das auffälligste Ergebnis liefert die
gesättigte Oberfläche, bei welcher sowohl die Rayleigh-Welle wie auch die longitudinale
Mode eine anomale Frequenzabsenkung aufweisen; dies geschieht bei den Wellenvektoren »0,9
Å-1 entlang [001] und »1,2 Å-1 entlang [1-12]. Hinsichtlich der
Rayleigh-Welle ist dies ein aus der inelastischen Helium-Atom- Streuung bekanntes Resultat
und wird gegenwärtig als gigantische Kohn-Anomalie aufgrund von quasi- eindimensionalem
"Fermi-surface nesting" zwischen adsorbatinduzierten elektronischen
Oberflächenzuständen gedeutet. Im Falle der Sauerstoff-Adsorption ergibt sich das
folgende mit der Literatur übereinstimmende Adsorptionsverhalten: die anfängliche
Bedeckung (<0,25 ML) findet ungeordnet in p(2x2)-Inseln statt, wobei die Adatome die
lange Brücke besetzen. Bei 0,25 ML ordnet sich die Adsorbatschicht durch Anlassen der
Probe zur p(2x2)O-Überstruktur, in welcher die meisten Adatome in der langen Brücke
residieren, wobei an den Inselrändern der dreifach koordinierte Lochplatz bevorzugt wird.
Nach höheren Bedeckungen (>0,25 ML) treten kompliziertere Überstrukturen auf, und es
findet ein Adsorptionsplatzwechsel von der langen Brücke zum dreifach koordinierten
Lochplatz statt. Daten der winkelaufgelösten Photoelektronenspektroskopie für
p(2x2)O/Mo(110) deuten auf ein quasi- eindimensionales "Fermi-surface nesting"
hin, jedoch weisen die hier untersuchten Dispersionskurven der Rayleigh-Welle und der
longitudinalen Mode keinerlei anomales Verhalten auf. Als Resultat muß man daher
postulieren, daß die "nesting"-Bedingung allein lediglich notwendig nicht aber
hinreichend für das Auftreten einer gigantischen Kohn-Anomalie ist; vielmehr müssen
zusätzlich die Zustandsdichte der am "nesting" beteiligten
Oberflächenzustände hinreichend groß und die Kopplung zwischen elektronischem und
phononischem System stark genug sein.
Kröger, Jörg Peter
Adsorbatschwingungen und Substatoberflächenphononen der wasserstoff- und sauerstoffbedeckten (110)-Oberfläche von Molybdän
123 S., 1998
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