Verlag des Forschungszentrums Jülich

JUEL-4275
Moormann, Rainer
A safety re-evaluation of the AVR pebble bed reactor operation and its consequences for future HTR concepts
37 S., 2008

Eine sicherheitstechnische Neubewertung des Betriebs des AVR-Kugelhaufenreaktors und Schlussfolgerungen für zukünftige Reaktoren Zusammenfassung Der Kugelhaufenreaktor AVR (46 MWth) war von 1967-88 mit Kühlgasaustrittstemperaturen bis 990°C in Betrieb. Ein grundsätzlicher Unterschied von Kugelhaufen-HTR zu konventionellen Reaktoren liegt in der kontinuierlichen Bewegung von kugelförmigen Brennelementen durch das Core, was thermohydraulische, nukleare und sicherheitstechnische Berechnungen erschwert . Die Ergebnisse des AVR-Betriebs dienen als wichtige Grundlage der Entwicklung zukünftiger Kugelhaufenreaktoren, da es nur wenig andere belastbare Erfahrungen gibt. Daher müssen die AVR-Betriebserfahrungen sorgfältig analysiert werden. Diese Arbeit befasst sich vorwiegend mit einigen unzureichend veröffentlichten aber sicherheitstechnisch relevanten Problemen des AVR-Betriebes. Weithin bekannte Vorteile von Kugelhaufenreaktoren werden nicht behandelt. Der AVR-Kühlkreislauf ist massiv mit metallischen Spaltprodukten (Sr-90, Cs-137) kontaminiert, was zu erheblichen Problemen beim gegenwärtigen Rückbau führt. Das Ausmaß der Kontamination ist zwar nicht exakt bekannt, aber die Auswertung von Spaltproduktablagerungsexperimenten lässt darauf schließen, dass diese Kontamination zum Betriebsende einige Prozent eines Coreinventars erreichte und damit um Größenordnungen über Vorausrechnungen und auch ganz erheblich über den Kontaminationen in großen LWR liegt. Ein bedeutender Anteil dieser Kontamination ist an Graphitstaub gebunden und damit in Druckentlastungsstörfällen teilweise mobil, was in Sicherheitsbewertungen zukünftiger Reaktoren zu berücksichtigen ist . In dieser Arbeit wird die AVR-Kontamination neu ausgewertet um Folgerungen für Projekte zukünftiger Kugelhaufen-HTR größerer Leistung zu quantifizieren. Dabei ergab sich, dass die Kontamination des AVR-Kühlkreislaufs nicht wie früher angenommen in erster Linie durch unzureichende Brennelementqualitäten verursacht wurde sondern durch unzulässig hohe Coretemperaturen, welche die Freisetzungen erheblich beschleunigten. Die unzulässig hohen Coretemperaturen wurden erst 1 Jahr vor dem endgültigen AVRBetriebsende entdeckt, da ein Kugelhaufencore bisher nicht instrumentierbar ist . Die maximalen Coretemperaturen im AVR sind zwar weiterhin unbekannt, aber sie lagen mehr als 200 K über berechneten Werten. Außerdem wurden azimuthale Temperaturdifferenzen am Corerand von bis zu 200 K gemessen, welche vermutlich auf eine Leistungsschieflage zurückzuführen sind. Heißgassträhnen mit Temperaturen > 1100°C, welche den Dampferzeuger geschädigt haben könnten, wurden gelegentlich oberhalb des Cores gemessen. Nach Entdeckung der unzulässig hohen Coretemperaturen wurden die Heißgastemperaturen aus Sicherheitsgründen drastisch abgesenkt. Eine sicheren und zuverlässigen AVR-Betrieb bei Prozesswärme-tauglichen Gasaustrittstemperaturen, wie er als Basis der Kugelhaufen- VHTR-Entwicklung im Generation IV Projekt unterstellt wird, hat es daher nicht gegeben. Obwohl erheblicher Aufwand in die Untersuchung der hohen Temperaturen, der Heißgassträhnen und der Leistungsschieflage investiert wurde sind deren Ursachen bisher nicht verstanden. Es bleibt unklar, ob eine eindeutige Erklärung auf der Basis der unzureichenden AVR-Daten überhaupt gefunden werden kann und ob Kugelhaufenspezifische Ursachen dominieren. Entsprechende Untersuchungen werden weitergeführt. Gegenwärtig sind zuverlässige Vorausrechnungen von Coretemperaturen im Kugelhaufen nicht möglich. Die AVR-Kontaminationsprobleme hängen auch damit zusammen, dass intakte HTRBrennelemente nicht als fast vollständige Barriere für metallische Spaltprodukte angesehen werden können, wie sie es für Edelgase sind. Metalle diffundieren im Brennstofffkern, in den Beschichtungen und im Graphit. Ein Durchbruch durch diese Barrieren findet im Langzeit- Normalbetrieb statt, wenn bestimmte, Spaltprodukt-spezifische Temperaturgrenzen überschritten werden . Hier liegt eine ungelöste Schwachstelle von HTR vor, die es bei anderen Reaktoren nicht gibt: Intakte LWR-Brennelemente stellen eine vollständige Spaltproduktbarriere trotz maximaler Brennstoffzentraltemperaturen von 2500°C dar, weil die Hüllrohre unter 600°C bleiben, was eine Freisetzung durch Diffusion ausschließt . Eine andere HTR-Schwachstelle, welche zu den AVR-Kontaminationen beigetragen hat, liegt darin begründet, dass sich die aus den Brennelementen freigesetzten Nuklide im HTR unkontrolliert über den gesamten Kühlkreislauf verteilen . Wegen der hohen Ablagerungsraten von chemisch reaktiven Spaltprodukten in HTR-Kühlkreisläufen kann nämlich die aus den Brennelementen freigesetzte Aktivität nicht über eine Reinigungsanlage entfernt werden, wie es im LWR Standard ist. Schlussfolgerungen aus dem AVR-Betrieb für zukünftige Kugelhaufenreaktoren werden diskutiert. Dazu wird der Einfluss der Brennelementqualität auf die AVR-Kontamination untersucht: Im Unterschied zu Sr und Ag ist die Cs-Rückhaltung in intakten Partikeln moderner TRISO-Brennelemente, wie sie in den letzten Betriebsjahren im AVR vorhanden waren, schlechter verglichen mit den anfänglich benutzten HTI-BISO Brennelementen . Bei niedrigen Temperaturen wird das kompensiert durch die geringere Zahl defekter coated particles in TRISO-Brennelementen. Sr wird in modernen oxidischen Brennstoffkernen besser zurückgehalten als in den anfänglich verwendeten karbidischen Kernen . Unterstellt man, dass der AVR-Betrieb von Anfang an mit modernem TRISO Brennstoff erfolgt wäre, hätte sich eine um den Faktor 10 – 30 geringere Sr-Kontamination ergeben, aber die Reduktionsfaktoren für Cs und Ag wären geringer geblieben . Diese Abschätzungen stehen nicht in Widerspruch zu kürzlich durchgeführten Bestrahlungsexperimenten an modernen TRISO-Brennelementen bei hohen Temperaturen, welche erheblich höhere Freisetzungen als erwartet ergaben. Solange Kugelhaufen-spezifische Ursachen für die erhöhten Coretemperaturen nicht ausgeschlossen werden können, müssen sie für Betrieb und Auslegungsstörfälle zukünftiger Reaktoren konservativ unterstellt werden. Dazu ist anzumerken, dass der AVR nur für insgesamt weniger als 4 Jahre bei Heißgastemperaturen > 900°C betrieben wurde . Damit sind Kühlkreislaufkontaminationen moderner Reaktoren (900°C Kühlgastemperatur, 400 MWth, TRISO Brennstoff, 32 Volllastjahre) zu erwarten, die zu Betriebsende absolut gesehen mindestens in der gleichen Größenordnung wie beim AVR liegen . Daraus resultieren große Sicherheitsprobleme, weil – wie Sicherheitsstudien ausweisen – die im Kühlkreislauf akkumulierte Aktivität einen entscheidenden Beitrag zu Quelltermen von Auslegungstörfällen liefert und weil Wartung und Rückbau unzulässig behindert werden. Als weitere in zukünftigen Reaktoren zu berücksichtigende Folge unzulässig hoher Temperaturen ist die Überschreitung von Temperaturgrenzen zu nennen, oberhalb welcher brennbare Gasmischungen bei Wassereinbruchstörfällen auftreten . Dieses gilt jedoch nur für Anlagen mit Dampfkreislauf oder Prozesswärmeanlagen ohne Zwischenkreislauf. Bei Wassereinbrüchen muss zudem das Eindringen von flüssigem Wasser in den Kugelhaufen, wie es bei einem AVR-Störfall vorkam, konstruktiv ausgeschlossen werden um einen möglichen positiven Void-Koeffizienten der Reaktivität mit Reaktivitätsexkursion zu verhindern. Kriterien für eine maximal tolerable akkumulierte Aktivität im HTR-Kühlkreislauf wurden auf der Basis deutscher Verordnungen für Auslegungsstörfäle sowie aufgrund von Anforderungen aus Wartung und Rückbau entwickelt . Die Anwendung dieser Kriterien auf Kugelhaufenreaktoren führt zum Schluss, dass ein gasdichtes Containment auch dann erforderlich ist, wenn keine überhöhten Coretemperaturen unterstellt werden . Durch ein gasdichtes Containment werden aber die mit Wartung und Rückbau zusammenhängenden Probleme nicht beeinflusst. Unzulässig hohe Coretemperaturen vergrößern diese Probleme erheblich. Ein sicherer Betrieb eines Kugelhaufenreaktors bei Temperaturen nahe denen für Prozesswärmenutzung erforderlichen ist damit gegenwärtig auch mit einem gasdichten Containment nicht zu garantieren. Daher werden zusätzlich zu einem gasdichten Containment Maßnahmen diskutiert, um trotz der Unsicherheiten bei Coretemperaturen und der Akkumulation von Aktivität im HTRPrimärkreislauf einen sicheren Reaktorbetrieb zu gewährleisten . Eine Option besteht in der Verringerung der Anforderungen an zukünftige Reaktoren (Heißgastemperaturen, Brennstoffabbrand), eine andere ist ein sehr umfangreiches F+E-Pogramm zur Lösung der nachstehend aufgeführten Probleme im Normalbetrieb und bei Auslegungsstörfällen: Entwicklung eines neuen Brennelementes, welches metallische Spaltprodukte im Langzeitbetrieb hinreichend zurückhält. Für Prozesswärmeanwendungen muss auch die Rückhaltung nichtmetallischer Spaltprodukte verbessert werden - Entwicklung einer zuverlässigen Qualitätskontrolle für Brennelemente - Experimente zur Jodfreisetzung aus Brennelementen für Bedingungen von Coreaufheizstörfällen - Zuverlässige Modellierbarkeit der HTR-Temperaturen und der Kugelhaufenmechanik einschließlich von Kugelbruchvorgängen und deren Auswirkungen - Schnelle und zuverlässige lokale Messung (direkt oder indirekt) von sicherheitsrelevanten Parametern wie Temperaturen im Kugelhaufencore - Zuverlässige Modellierbarkeit des Spaltprodukttransportes im Kühlkreislauf, Entwicklung von Methoden zur Verhinderung der unkontrollierbaren Spaltproduktakkumulation im Kreislauf - Entwicklung eines schnellen Verfahrens zur Messung der Freisetzung von metallischen Spaltprodukten - Materialentwicklung für Prozesswärmekomponenten - HTR-spezifische Rückbau- und Endlagerungsprobleme Ein umfangreich instrumentierter experimenteller Kugelhaufenreaktor wäre zur Lösung dieser Probleme unverzichtbar. Bevor ein F+E-Programm dieser Größe begonnen wird sollte eine Machbarkeitsstudie einschließlich Aufwandsabschätzung durchgeführt werden, um das ökonomische Risiko dieser Entwicklung zu quantifizieren. In Hinblick auf auslegungsüberschreitende Störfälle sind Sicherheitsprobleme bei Lufteinbruch/Corebrand noch nicht hinreichend gelöst . Eine vergleichende Sicherheitsstudie von Kugelhaufen-HTR, Block-HTR und Generation-III LWR wäre hilfreich, um eine zuverlässigere Aussage zur Sicherheit gegenwärtiger Kugelhaufen-HTR-Konzepte zu bekommen: Frühere Sicherheitsstudien für Kugelhaufenreaktoren müssen aus heutiger Sicht als zu optimistisch angesehen werden .

Abstract The AVR pebble bed reactor (46 MWth) was operated 1967-88 at coolant outlet temperatures up to 990°C. A principle difference of pebble bed HTRs as AVR to conventional reactors is the continuous movement of fuel element pebbles through the core which complicates thermohydraulic, nuclear and safety estimations . Also because of a lack of other experience AVR operation is still a relevant basis for future pebble bed HTRs and thus requires careful examination. This paper deals mainly with some insufficiently published unresolved safety problems of AVR operation and of pebble bed HTRs but skips the widely known advantageous features of pebble bed HTRs. The AVR primary circuit is heavily contaminated with metallic fission products (Sr-90, Cs-137) which create problems in current dismantling . The amount of this contamination is not exactly known, but the evaluation of fission product deposition experiments indicates that the end of life contamination reached several percent of a single core inventory, which is some orders of magnitude more than precalculated and far more than in large LWRs . A major fraction of this contamination is bound on graphitic dust and thus partly mobile in depressurization accidents, which has to be considered in safety analyses of future reactors . A re-evaluation of the AVR contamination is performed here in order to quantify consequences for future HTRs (400 MWth). It leads to the conclusion that the AVR contamination was mainly caused by inadmissible high core temperatures, increasing fission product release rates, and not - as presumed in the past - by inadequate fuel quality only. The high AVR core temperatures were detected not earlier than one year before final AVR shut-down, because a pebble bed core cannot yet be equipped with instruments. The maximum core temperatures are still unknown but were more than 200 K higher than calculated. Further, azimuthal temperature differences at the active core margin of up to 200 K were observed, probably due to a power asymmetry. Unpredictable hot gas currents with temperatures > 1100°C, which may have harmed the steam generator, were measured in the top reflector range. After detection of the inadmissible core temperatures, the AVR hot gas temperatures were strongly reduced for safety reasons. Thus a safe and reliable AVR operation at high coolant temperatures, which is taken as a foundation of the pebble bed VHTR development in Generation IV, was not conform with reality. Despite of remarkable effort spent in this problem the high core temperatures, the power asymmetry and the hot gas currents are not yet understood. It remains uncertain whether convincing explanations can be found on basis of the poor AVR data and whether pebble bed specific effects are acting . Respective examinations are however ongoing . Reliable predictions of pebble bed temperatures are at present not yet possible. The AVR contamination problems are related to the fact that even intact HTR fuel elements do not act as an almost complete barrier for metals, as they do for noble gases . Metalsdiffuse in fuel kernel, coatings and graphite and their break through takes place in long term normal operation, if fission product specific temperature limits are exceeded. This is an unresolved weak point of HTRs and is in contrast to other reactors : Intact LWR fuel elements represent a complete barrier despite of fuel centre temperatures of up to 2500°C, because claddings remain at temperatures < 600°C which excludes release by diffusion . Another disadvantage of HTRs, responsible for the pronounced contamination, lies in the fact that activity released from fuel elements is distributed in HTRs all over the coolant circuit surfaces and on graphitic dust and accumulates there . Deposition rates of chemical reactive fission products in the HTR coolant circuit are large . Thus the removal of activity released from core by a coolant purging facility like in LWRs cannot be performed in gas cooled reactors. Consequences of AVR experience on future reactors are discussed . For that, the influence of fuel quality on the AVR contamination is examined. In contrast to Sr and Ag the retention of Cs in intact coated particles of modern TRISO fuel, as present in AVR during its final years of operation, is even worse compared to former HTI-BISO fuel . On the other hand the fraction of defective fuel particles and of uranium outside particle kernels is smaller in modern fuel. Further, the retention of Sr in oxides kernels used in modern fuel is better than in former carbide kernels. For an AVR operation with only modern TRISO fuel the contamination is estimated to be by a factor of 10 to 30 lower for Sr-90 . Smaller reductions are expected for Cs and Ag. These results are not in conflict with recent high temperature irradiations of modern fuel, which discovered significant higher activity releases than expected. As long as pebble bed immanent reasons for high core temperatures cannot be excluded they have to be conservatively considered in operation and design basis accidents of future pebble beds HTRs. For that case we have to note that AVR was operated for only less than 4 y at hot gas temperatures > 900°C, and thus primary circuit contaminations in future reactors (400 MWth, 900°C hot gas temperature, modern fuel, 32 full power years) are expected to approach at least the same order as in AVR end of life . This creates problems: Former safety analyses for advanced small HTRs revealed that activities accumulated in the primary circuit are a major source term contributor in design basis accidents. Further maintenance and dismantling is significantly hindered. Another consequence of inadmissible high core temperatures to be considered in future reactors is the transgression of temperature limits, which prevent from formation of explosive gas mixtures in water ingress accidents of steam cycle and certain process heat generating designs . Ingress of liquid water into the pebble bed, as it accidently happened in AVR, has to be excluded in future reactors by design measures in order to avoid a potential positive void coefficient of reactivity with reactivity transients. Criteria for the maximum tolerable accumulated activity in the coolant circuit are developed on basis of German regulations for protection of the public, i.e. maximum tolerable releases in design basis accidents, and of requirements from maintenance and disposal . Application II of these criteria on advanced pebble bed reactors leads to the conclusion that a pebble bed HTR needs a gas tight containment even if inadmissible high temperatures as observed in AVR are not considered. However, a gas tight containment does not diminish the consequences of the primary circuit contamination on maintenance and dismantling. Inadmissible high temperatures substantially aggravate these problems . A safe operation at hot gas temperatures near to those suitable for process heat applications can currently not be guaranteed by pebble bed reactors, even if a gas tight containment is present. Thus complementary measures to a containment in order to achieve safe operation of pebble bed reactors despite of activity accumulation in the primary circuit and of temperature uncertainties are discussed. A reduction of demands on future reactors (hot gas temperatures, fuel burn-up) is one option ; another one is an elaborate R&D program for solution of the following problems related to operation and design basis accidents: - development of a new fuel element sufficiently retaining metallic fission products in long term operation. For hot gas temperatures as in process heat applications the retention of non metallic fission products has to be improved, too - development of a reliable quality control for fuel elements - experiments on iodine release from fuel elements in core heat-up accidents - full understanding and reliable modeling of core temperature behaviour and of pebble bed mechanics including pebble rupture - fast and reliable local measurement (direct or indirect) of safety relevant parameters in the pebble bed core (e .g. temperatures) - full understanding of fission product transport in the coolant circuit, including development of measures to avoid the current uncontrollable activity accumulation in the circuit - development of a fast detection system for metallic fission product release from core - material development for process heat components - HTR specific dismantling and disposal items A voluminously instrumented experimental pebble bed reactor would be required for solution of these problems . Before initiation of this comprehensive R&D a feasibility study including an estimate of the required effort is advisable in order to quantify the economical risk of this development. Comparative probabilistic safety assessments on pebble bed HTRs, HTRs with block type fuel and Generation III LWRs are proposed in order to generate a reliable figure of current pebble bed reactor safety: Former safety studies for pebble bed HTRs are expected to be too optimistic in light of improved knowledge.

Neuerscheinungen

Schriften des Forschungszentrums Jülich

Ihre Ansprechperson

Heike Lexis
+49 2461 61-5367
zb-publikation@fz-juelich.de

Letzte Änderung: 07.06.2022