Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-3947
Vogel, Bärbel
Untersuchungen zur Photochemie von stratosphärischem Chlormonoxid und seinem Einfluss auf den Ozonabbau in mittleren und hohen Breiten
VI, 118 S., 2002
Zielsetzung dieser Arbeit ist es offene Fragen bezüglich des stratosphärischen halogen-
induzierten Ozonabbaus sowohl in mittleren als auch in polaren Breiten zu
untersuchen. Es wurden in-situ Messungen von Chlormonoxid (ClO) mit dem Jülicher
ballongetragenen ClO/BrO-Instrument in mittleren und hohen Breiten der Nordhemisphäre
durchgeführt. Diese ClO-Beobachtungen wurden mit Hilfe von geeigneten
Modellsimulationen der photochemischen Boxmodell- Version des Chemischen Lagrangeschen
Modells der Stratosphäre (CLaMS) analysiert und interpretiert.
Untersuchungsgegenstand ist die Rolle der ClO-Photochemie erstens bei den Unstimmigkeiten im
derzeitigen quantitativen Verständnis der polaren Ozonchemie und zweitens bei den
ungeklärten Ursachen des Ozonabbaus in mittleren Breiten. Die in der vorliegenden Arbeit
präsentierten ClO-Messungen aus mittleren Breiten wurden am 14. November 1996 in
Leon (Nordspanien) und am 3. Mai 1999 in Aire sur l'Adour (Südfrankreich)
gewonnen. Die Durchführung der ClO-Messungen in hohen Breiten erfolgte am 27. Januar
2000 und am 1. März 2000 in Kiruna (Nordschweden).
Photochemische Studien zum tageszeitlichen Verhalten der
ClO-Mischungsverhältnisse werden für alle vier untersuchten Flüge durchgeführt. Das
beobachtete tageszeitliche Verhalten der ClO-Mischungsverhältnisse wird in Abhängigkeit
von der Höhe mit Ergebnissen von Modellsimulationen verglichen. Es kann im
Rahmen dieser Arbeit die stratosphärische ClO-Photochemie in mittleren Breiten bis in
ca. 31km Höhe und im arktischen Winter 1999/2000 für Höhen bis ca. 25km durch
Modellsimulationen überprüft und bestätigt werden.
Ferner werden Langzeitstudien zur Untersuchung der zeitlichen
Entwicklung sowohl der Chlorpartitionierung als auch der Chloraktivierung und des
Ozonverlusts im Laufe des arktischen Winters 1999/2000 durchgeführt, um zu
untersuchen inwieweit gemessene ClO- Vertikalprofile und der gleichzeitig beobachtete
Ozonverlust durch Modellsimulationen beschrieben werden können. Diese
Modellsimulationen erstrecken sich über einen Zeitraum von Anfang Dezember 1999 bis zum 27. Januar
2000 bzw. bis zum 1. März 2000. An Hand von Sensitivitätstests wird der Einfluß von
polaren Stratosphärenwolken und einer in diesem Winter beobachteten Denitrifizierung
auf die Chloraktivierung untersucht. Ferner wird für große Höhen zusätzlich der
Einfluß kosmischer Strahlen auf die stratosphärische Chlorchemie analysiert. Die
Ergebnisse dieser Simulationen werden durch verschiedene in-situ und Satelliten-Messungen
validiert. Die gemessenen ClO-Höhenprofile können im Rahmen ihrer Fehlergrenzen
durch die Simulationen reproduziert werden. Die offene Frage inwieweit Modelle die
vertikale Verteilung der ClO-Mischungsverhältnisse und den gleichzeitig
beobachteten Ozonverlust im Verlauf des polaren Winters beschreiben können, kann für den
arktischen Winter 1999/2000 positiv beantwortet werden.
The aim of this thesis is to study open questions regarding stratospheric halogen
induced ozone loss at both mid and polar latitudes. In-situ measurements of chlorine
monoxide (ClO) were performed employing the Jülich balloon-borne ClO/BrO
instrument at mid and high latitudes of the northern hemisphere. These ClO observations
were analyzed and interpreted by model simulations with the photo-chemical box-
model version of the Chemical Lagrangian Model of the Stratosphere (CLaMS). The
importance of ClO photo-chemistry with respect to discrepancies in the present
quantitative understanding of polar ozone chemistry and to unexplained causes for ozone
loss at mid-latitudes is investigated. ClO measurements presented in this thesis were
obtained at mid-latitudes on November 14, 1996 in Leon (North Spain) and on May
3, 1999 in Aire sur l'Adour (South France). At high latitudes ClO measurements were
performed on January 27, 2000 and on March 1, 2000 in Kiruna (North Sweden).
Photo-chemical studies of diurnal variation of C1O mixing ratios are
performed for all four flights investigated here. The observed diurnal variation of ClO
mixing ratios as function of altitude is compared with results of model simulations. In
the frame of this thesis the model reproduction of ClO photo-chemistry can be verified
and is confirmed by the ClO measurements up to approximately 31 km altitude at
mid-latitudes and up to approximately 25 km altitude in the Arctic winter 1999/2000.
Further long term simulations are performed to study the temporal
evolution of both chlorine partitioning and chlorine activation as well as chemical
ozone loss during the Arctic winter 1999/2000 to study how far simultaneously
measured ClO vertical profiles and the observed ozone loss could be described by model
simulations. These model simulations extend over a period between early December
1999 and January 27, 2000 and March 1, 2000, respectively. Performing sensitivity tests
the influence of polar stratospheric clouds and of denitrification observed in this
winter on chlorine activation is studied. Further for high altitudes the influence of cosmic
rays on stratospheric chlorine chemistry is analyzed. Results of model simulations are
validated with several in-situ and satellite measurements. The measured ClO vertical
profile can be reproduced by model simulations within the error bars. The open
question, if models can describe the vertical distribution of ClO mixing ratios and the
simultaneously observed ozone loss, can be positively responded to the Arctic winter
1999/2000.
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