Verlag des Forschungszentrums Jülich
JUEL-3612
Die Untersuchungen zur "scheinbaren" Wasserlöslichkeit der Modellschadstoffe
zeigten, daß diese mit Zunahme der Konzentration an gelöstem organischem Kohlenstoff
zunimmt. Dabei spielt die chemische Natur des gelösten organischen Materials eine
entscheidende Rolle. Gelöster organischer Kohlenstoff aus Torf hat eine geringere
löslichkeitsvermittelnde Wirkung auf Dibenzofuran als ALDRICH-Huminsäure. Erhöhte
anorganische Ionenkonzentrationen im Wasser inhibieren die löslichkeitsvermittelnde
Wirkung des gelösten organischen Kohlenstoffs.
Die Affinität des Dibenzofurans am Pseudogley eines Ap-Horizonts zu adsorbieren,
ist deutlich größer als für Acenaphthen. Mit Zunahme des organischen Kohlenstoffs
im Boden steigt das Adsorptionsvermögen dieser Substanzen an. Beide Schadstoffe
zeigen ein nichtlineares Adsorptionsverhalten. Durch aquatische Lösungen mit
qualitativ und quantitativ unterschiedlichem organischem Kohlenstoff ist die
Desorbierbarkeit des Acenaphthens und Dibenzofurans vom Boden sehr gering. Beide
Verbindungen zeigen deutliche Hystereseeffekte.
Durch die löslichkeitsvermittelnde Wirkung des verwendeten natürlichen organischen
Kohlenstoffs wird die Verlagerung von Acenaphthen im Boden beeinfluát.
Säulenexperimente an ungestörtem Boden zeigten, daß bei hohen Konzentrationen an
gelöstem organischem Kohlenstoff die Mobilität des Acenaphthen zunimmt. Dibenzofuran
konnte während des gesamten Versuchszeitraumes in den Säuleneffluenten nicht
detektiert werden. Die Auswertung der Experimente mit dem konservativen Tracer
Bromid ergaben, daß in den meisten Bodensäulen die Transporteigenschaften durch
die Konvektions-Dispersions-Gleichung gut beschriben werden. Präferenzieller
Wasserfluß durch Makroporen wird dabei nicht ausgeschlossen. In einem Fall führte
die Anpassung der Konzentrationswerte des Bromids zu einer guten Übereinstimmung
mit dem mobilen/immobilen Transportmodell.
Die numerische Simulation mit stochastisch verteilten Geschwindigkeiten berechnete
für Acenaphthen nur bei präferentiellen Wasserfluß und in Anwesenheit relativ hoher
Konzentrationen an gelöstem organischem Kohlenstoff eine signifikante Verlagerung
im Boden. Mikrobieller Abbau wurde dabei als Kinetik erster Ordnung implementiert.
Die Semi-Quantifizierung von Pyrolyseprodukten des natürlichen organischen
Materials machte es möglich, quantitative Aussagen zur Verteilung bekannter
Vorläuferbiomoleküle im natürlichen organischen Material zu treffen. Die
Strukturuntersuchungen durch Curie-Punkt Pyrolyse zeigten eine direkte Korrelation
zur löslichkeitsvermittelnden Wirkung von natürlichem organischem Material. Je
größer der Anteil an hydrophoben Biopolymeren in den Huminstoffen ist, um so
besser ist deren löslichkeitsvermittelnde Wirkung.
Die Curie-Punkt Pyrolyse Gaschromatographie-Massenspektrometrie wurde erfolgreich
bei den Untersuchungen der physiko-chemischen Wechselwirkungen zwischen natürlichem
organischem Material einer Parabraunerde und Methabenzthiazuron sowie einer
Braunkohlehuminsäure und Aminobenzothiazol eingesetzt. Methabenzthiazuron und
Aminobenzothiazol wurden bei relativ niedrigen Pyrolysetemperaturen aus dem
Huminstoff-Schadstoff-Komplexen freigesetzt. Dies deutet auf geringe
Bindungskräfte zwischen den Huminstoffen und Methabenzthiazuron bzw.
Aminobenzothiazol hin. Bei der Pyrolyse des natürlichen organischen Materials
aus den Säulenexperimenten konnten Acenaphthen bzw. Dibenzofuran als
Einzelsubstanzen nicht detektiert werden.
Schulze, Matthias
Bedeutung des gelösten organischen Kohlenstoffs für das Schicksal hydrophober organischer Verbindungen in ungesättigten Bodenzonen
176 S., 1998
Bei der Abschätzung des Verhaltens hydrophober organischer Schadstoffe in pedogenen
und aquatischen Umweltkompartimenten gibt es immer noch offene Fragen. Im Vordergrund
der Arbeiten stand die Vermittlung des Verständnisses, daß viele komplexe Prozesse in
Ökosystemen ineinander greifen können und so eine Abschätzung des Schicksals von
hydrophoben organischen Schadstoffen erschwert wird. In der vorliegenden
Dissertation wurden die Wasserlöslichkeit, das Sorptionsverhalten, die
physiko-chemischen Wechselwirkungen und der Stofftransport ausgesuchter Schadstoffe
untersucht. Da der natürliche organische Kohlenstoff eine wichtige Rolle bei den
genannten Prozessen und Eigenschaften spielt, wurde seine chemische Natur beschrieben
und charakterisiert. Als Modellschadstoffe dienten die hydrophoben organischen
Verbindungen Acenaphthen, Dibenzofuran und 4-Chlorbiphenyl sowie das
Harnstoffherbizid Methabenzthiazuron.
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